基于深共晶溶剂绿色回收废锂离子电池正极材料制备高效NiCo2 O4 锂氧电池催化剂

针对废弃锂离子电池（LIBs）资源化难题，研究人员创新性采用胆碱氯化物/草酸二水合物深共晶溶剂（DES）选择性回收LiNi1-x-y Cox Mny O2 （NCM）正极材料，成功制备出具有特殊形貌的NiCo2 O4 催化剂。该催化剂应用于锂氧电池（LOBs）展现出0.19 V超低过电位和32,218 mAh g?1 的高比容量，循环稳定性达241小时，为废弃电池高值化利用提供新策略。

　　

随着全球新能源汽车产业爆发式增长，锂离子电池（LIBs）的报废量正以每年百万吨级规模递增。这些废弃电池不仅含有镍、钴等高价值金属，其不当处置更会引发重金属污染和电解液燃爆等环境风险。然而，传统火法冶金回收工艺存在能耗高、二次污染严重等问题，而湿法冶金又面临强酸强碱溶剂的环境负担。与此同时，被誉为"终极储能装置"的锂氧电池（LOBs）虽具有3500 Wh kg^?1
的理论能量密度，却受限于氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）动力学缓慢、Li₂
O₂
放电产物导电性差等瓶颈，导致实际应用中存在过电位高、循环寿命短等缺陷。如何通过绿色工艺实现废弃电池资源化，并将回收材料转化为高性能能源器件，成为当前可持续能源领域的关键科学问题。

广东光华科技股份有限公司联合汕头大学的研究团队在《Sustainable Materials and Technologies》发表创新成果，开发出基于胆碱氯化物/草酸二水合物深共晶溶剂（DES）的绿色回收工艺，将废弃NCM 811正极转化为具有特殊形貌的NiCo₂
O₄
催化剂，应用于LOBs取得突破性性能。该研究通过优化DES提取参数（120°C, 10 h），实现镍、钴、锰的回收率分别达95.17%、91.79%和91.82%。采用溶剂热法调控晶体取向合成的纺锤状八面体NiCo₂
O₄
催化剂，在500 mA g^?1
电流密度下使LOBs展现出0.19 V的超低过电位和32,218 mAh g^?1
的创纪录比容量，循环稳定性突破241小时。

关键技术包括：1）采用DES选择性浸出废弃NCM正极金属；2）通过溶剂热法实现NiCo₂
O₄
晶体形貌调控；3）利用X射线衍射（XRD）和扫描电镜（SEM）表征材料结构；4）通过循环伏安法（CV）和电化学阻抗谱（EIS）评估催化性能。

【金属提取工艺】研究发现DES体系中草酸根离子优先与镍钴形成沉淀，而锰以可溶性配合物形式保留于液相，实现元素选择性分离。ICP测试证实该工艺对三种金属的回收率均超91%。

【催化剂表征】溶剂热合成的R-NiCo₂
O₄
呈现独特的纺锤状八面体堆叠形貌，比表面积达89.6 m²
g^?1
。XRD显示其（311）晶面间距（0.24 nm）与Li₂
O₂
的（100）晶面（0.25 nm）高度匹配，有利于诱导Li₂
O₂
外延生长。

【电化学性能】在0.19 V过电位下，催化剂使LOBs放电容量达到理论值的97.3%。原位差分电化学质谱（DEMS）证实OER过程中氧气释放效率达98.5%，且循环后催化剂表面未检测到碳酸锂副产物。

该研究开创性地将绿色溶剂回收与能源材料设计相结合，不仅解决了废弃LIBs的环境污染问题，更通过晶体工程策略将回收材料转化为高性能LOBs催化剂。DES工艺相比传统方法减少能耗46%，且全过程无需添加还原剂。所开发的R-NiCo₂
O₄
催化剂因特殊的晶面暴露和异质结构，显著提升了LiO₂
中间体的吸附能力，使LOBs能量效率突破92%。这项工作为构建"废弃电池-绿色回收-能源器件"的闭环材料体系提供了范式，对推动新能源产业可持续发展具有重要战略意义。