软X射线束线下半球与飞行时间电子分析器联用的动量显微技术:在Diamond光源I09线站的应用与突破

【字体: 时间:2025年06月18日 来源:Ultramicroscopy 2.1

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  为解决高脉冲率同步辐射源下传统时间飞行(ToF)光电子能谱技术受限的问题,研究人员在Diamond光源I09软X射线束线站开发了半球分析器(HSA)与ToF联用的混合动量显微镜(MM)。该技术通过HSA预滤波将传输能带压缩至0.5 eV,结合ToF分析实现500 MHz脉冲率下的三维(k x ,k y ,E kin )高效映射,效率提升达24倍。研究展示了双层石墨烯能带、铜费米面三维成像及Ge光电子衍射等应用,突破传统能量-动量空间探测极限,为拓扑材料与量子器件研究提供新工具。

  

在量子材料研究和表面科学领域,精确测量电子在能量-动量(E
,k

)空间的分布是理解材料物性的关键。传统角分辨光电子能谱(ARPES)技术面临两大挑战:一是同步辐射源500 MHz高脉冲率导致相邻脉冲间隔仅2纳秒,远超纯ToF分析器的分辨极限;二是三维动量空间数据采集效率低下,严重制约了新型拓扑材料和异质结器件的表征速度。

针对这些瓶颈,Diamond光源I09束线站的研究团队创新性地将半球分析器(HSA)与时间飞行(ToF)分析器耦合,开发出全球首台"半球&ToF"混合动量显微镜。该设备在105 eV至2 keV光子能量范围内,通过HSA将传输能带压缩至0.5 eV后,利用ToF在2 ns窗口内解析出12个能量切片,结合电子光学传输增益,使三维数据采集效率提升24倍。相关成果发表在《Ultramicroscopy》上,为软X射线能区的快速动量空间成像树立了新标准。

关键技术包括:(1)225 mm大半径半球分析器作为能量预滤波器;(2)145 ps时间分辨延迟线探测器实现能量切片;(3)液氦冷却样品台(28 K)保障高能量分辨率(10.2 meV);(4)六轴样品操纵器实现<0.01 ?-1
动量分辨率;(5)同步辐射圆偏振光(≥145 eV)用于CD-ARPES测量。

仪器性能表征
通过Au(111)样品测试,系统在He I辐射下达到4.2 meV基础分辨率(200 μm狭缝,E
pass
=8 eV)。Shockley表面态测量显示0.010 ?-1
动量分辨率,Rashba分裂清晰可辨。X-PEEM模式对Au/Si校准样品成像获得250 nm空间分辨率,证实化学成像能力。

混合模式创新
在500 MHz同步辐射下,HSA以330 eV通能传输370 meV能带,ToF将其解析为12个59 meV能量切片。通过数值校正电子路径差异导致的飞行时间展宽,实现800 meV宽能窗同步采集。效率增益源自能量并行采集(12倍)和电子光学传输提升(2倍),合计达24倍。

二维系统能带测绘
以石墨烯/SiC为例,150 eV光子能量下捕获完整布里渊区图像。Dirac点位于E
F
下360 meV处,双层特征的双带结构(能隙~150 meV)清晰可见,证实技术对二维材料的解析能力。

圆二色性纹理成像
230 eV圆偏振光测量石墨烯插层indenene时,CDAD不对称度达100%,呈现完美的镜像对称特征。这种对拓扑材料波函数对称性的敏感探测,为量子自旋霍尔绝缘体研究提供新维度。

三维动量空间成像
通过520-720 eV变光子能量扫描,重构出Cu的费米面三维结构,观察到体态"腹部轨道"(560 eV)和"颈部轨道"(690 eV)。Au的sp
带CDAD纹理显示强烈光子能量依赖性,在320 eV处呈现六角星形特征,揭示出体态电子结构的丰富对称性信息。

全视野光电子衍射
Ge 3d
/3p
芯能级衍射图在106-1036 eV范围显示复杂Kikuchi带结构。1036 eV高能衍射与Bloch波理论计算高度吻合,而低能区(<200 eV)出现的精细结构挑战现有理论,暗示表面散射的新机制。

这项研究通过创新性仪器设计,成功解决了高脉冲率光源与三维动量成像效率的核心矛盾。混合动量显微镜不仅将数据采集速度提升数十倍,其10 meV量级的能量分辨率和亚埃级动量分辨率,为强关联材料、拓扑量子态等前沿研究提供了革命性工具。特别值得注意的是,该技术首次实现软X射线能区CD-ARPES与PED的同步测量,使得材料电子结构与几何结构的关联研究成为可能。未来通过探测器升级(如100 ps级时间分辨)和前端透镜优化,该技术有望在100 MHz同步辐射源实现百倍效率提升,为量子材料基因组研究开辟新途径。

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