长江河口水域PFAS污染的高分辨率源解析与可持续管理策略

针对长江河口连续体600公里范围内全氟和多氟烷基物质(PFAS)污染源不明、驱动机制复杂的问题，研究人员采用自组织映射(SOM)、地理加权回归(GWR)和结构方程模型(SEM)等多变量框架，首次识别出氟化工厂主导点源及5类次级来源，揭示工业发展对PFAS污染的直接影响系数(1.637)显著高于城镇化(0.347)，并基于随机森林(RF)模型预测2035年前沉积物中Σ12 PFAS将以168 pg/g·y-1 速率累积，为新兴污染物精准管控提供科学依据。

　　

随着工业化进程加速，全氟和多氟烷基物质(PFAS)这类具有卓越热稳定性和双亲特性的合成化学品，已成为全球最具威胁的新兴污染物之一。它们不仅与甲状腺功能紊乱、精子活力下降和糖尿病风险升高密切相关，更因其在环境中的持久性被列入《斯德哥尔摩公约》管控名单。中国作为全球PFAS主要生产消费国，长江三角洲地区密集的氟化工产业和2.2×10⁴
亿元规模的工业产值，使得该区域成为研究人类活动与PFAS污染关系的天然实验室。然而，传统的主成分分析(PCA)等方法难以解析复杂河口系统中污染源的时空异质性，而政策制定亟需精准的源贡献率数据支撑。

针对这一科学难题，中国某高校研究团队在《Water Research》发表重要成果，通过创新性地整合机器学习与空间统计技术，首次实现了长江河口PFAS污染的高分辨率源解析。研究团队沿600公里河-海连续体系统采集180份水样、悬浮颗粒物(SPM)和沉积物样本，采用自组织映射神经网络(SOM)进行污染特征聚类，结合地理加权回归(GWR)构建空间指纹图谱，并运用结构方程模型量化社会经济驱动力的影响权重。

关键技术方法包括：1) 多介质采样覆盖水-SPM-沉积物三相；2) SOM神经网络降维聚类识别污染源特征；3) GWR模型解析空间异质性；4) 随机森林(RF)和支持向量机(SVM)预测长期趋势；5) 结构方程模型(SEM)量化工业发展与城镇化的路径系数。

化学试剂与样本特征
分析12种PFAS标准品显示，短链化合物PFBA在水相中占主导(检出率100%)，而长链PFDA更易富集于SPM，其分配行为受碳链长度和盐度梯度共同调控。

多介质分布与分配差异
水体PFAS浓度在下游河段(11.1-1394 ng/L)显著高于河口区(35.9-129.8 ng/L)，沉积物中Σ₁₂
PFAS存量达0.63-12.8 ng/g，呈现沿程递减趋势。SPM-水分配系数(log K_d
)与碳原子数呈正相关(r=0.82)，证实链长是影响环境归趋的关键参数。

源解析与驱动机制
SOM-GWR联合模型精准锁定某 riverside 氟化工厂为一级点源(贡献率38.7%)，并识别出5类次级来源包括电镀废水(21.3%)和垃圾渗滤液(15.8%)。SEM分析表明，工业发展路径系数(1.637, p<0.01)对PFAS污染的直接影响强度是城镇化(0.347)的4.7倍，揭示产业转型比人口集聚更具环境风险。

长期预测与政策响应
RF模型模拟显示，沉积物PFAS累积速率在2015-2025年间达峰值(168 pg/g·y^-1
)，2025年后因《新污染物治理行动方案》实施将趋于稳定，印证政策干预的有效性。

这项研究开创性地建立了河口PFAS多介质源解析框架，其创新价值体现在三方面：首先，SOM-GWR联用技术将源识别空间分辨率提升至公里级；其次，SEM量化了不同社会经济驱动力的差异化影响；最后，机器学习预测模型为评估政策效果提供了动态工具。研究不仅为长江三角洲PFAS精准治理提供直接依据，其方法论对全球河口新兴污染物管理具有范式意义。正如作者Ya Yang和Qinghui Huang团队强调的，该成果将助力实现中国"十四五"新污染物管控目标，并为《斯德哥尔摩公约》履约提供区域实践样本。沉积物档案记录的PFAS代际演变规律，更暗示了短链替代品可能带来的新型环境风险，这将成为后续研究的重要方向。