黏土矿物层间结构调控与PDDA功能化协同增强高氯酸盐吸附性能的机制研究

本研究针对黏土矿物结构差异影响阴离子吸附性能的科学问题，通过聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）功能化蒙脱石（Mt）、海泡石（Se）和高岭石（Kn），系统探究了层间构型对高氯酸盐（ClO4 - ）吸附的调控机制。研究发现PDDA通过氢键在Mt层间形成单层排布，显著提升疏水性和吸附容量，而Se和Kn则以静电作用为主。该工作为开发高效聚合物-黏土复合材料提供了理论依据，发表于《Journal of Alloys and Compounds》。

　　

水污染治理领域长期面临阴离子污染物难以高效去除的挑战，尤其是高氯酸盐（ClO₄
^-
）这类高稳定性污染物。黏土矿物虽具有成本低、环境友好等优势，但其天然层状结构的差异如何影响改性后的吸附性能，一直是学术界未解的难题。传统研究多聚焦于阳离子和有机污染物，对阴离子捕获机制的认识存在显著空白。

为破解这一瓶颈，广西科技重大专项资助的研究团队选取三种典型黏土矿物——具有2:1型膨胀层的蒙脱石（Mt）、2:1型链状结构的海泡石（Se）和1:1型刚性层的高岭石（Kn），通过阳离子聚电解质聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）进行功能化改性。研究采用多尺度表征与吸附实验相结合的策略，首次揭示了层间空间构型与聚合物负载模式的构效关系。

关键技术方法
研究通过BET比表面积分析、X射线衍射（XRD）和傅里叶变换红外光谱（FT-IR）表征材料结构；采用批次吸附实验考察pH、温度、投加量对ClO₄
^-
吸附的影响；结合伪二级动力学模型和等温线模型解析吸附机制；通过再生实验评估材料实用性。

Material部分核心发现
蒙脱石的阳离子交换容量（CEC）达71 mmol/100 g，显著高于海泡石（58.5 mmol/100 g）和高岭石（9.5 mmol/100 g），这与其晶格中铝氧八面体的同晶置换特性直接相关。

Different factors study关键结论
• PDDA在Mt上的最大吸附量（293.4 mg/g）是Se的2.7倍、Kn的9.8倍，归因于Mt层间域的可膨胀特性
• 固体浓度增至10 g/L时，Mt对PDDA的吸附量突增至临界值，反映层间空间限域效应
• 温度升高至60℃时，Se的PDDA吸附量提升37%，暗示其表面吸附主导特性

Significant findings机制解析
XRD显示Mt的层间距从1.25 nm扩展至1.89 nm，证实PDDA插入层间；FTIR在1650 cm^-1
处出现新峰，对应PDDA与Mt硅氧面的氢键作用。相比之下，Se和Kn的谱图仅显示季铵盐特征峰（1480 cm^-1
），验证表面静电吸附机制。

吸附性能比较
PDDA-Mt对ClO₄
^-
的吸附量达125.6 mg/g，符合Langmuir模型（R²

0.98），其伪二级动力学常数k₂
为3.45×10^-3
g/mg·min，表明化学吸附主导。经过5次再生循环，PDDA-Mt仍保持83%的初始容量，显著优于PDDA-Se（67%）和PDDA-Kn（58%）。

这项研究开创性地建立了黏土矿物层间工程-聚合物负载模式-阴离子吸附效率的三元关联模型，不仅为设计高性能水处理材料提供了新思路，更深化了对多孔材料界面化学行为的认知。特别是发现Mt层间氢键网络可同时增强PDDA稳定性和ClO₄
^-
亲和力，这一"双功能"机制对开发新型环境修复材料具有重要指导价值。论文成果发表于《Journal of Alloys and Compounds》，为聚合物-黏土复合材料在工业废水处理中的应用奠定了理论基础。