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膨润土胶体-水体系中锶分布机制及其对高放废物地质处置的环境影响研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月19日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4
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为解决高放废物(HLW)地质处置中胶体介导的放射性核素迁移风险问题,研究人员系统探究了膨润土胶体(BC)的生成特性及锶(Sr)在膨润土-胶体-水三相体系的分布机制。研究发现BC粒径200-450 nm组分对Sr的吸附能力是1-200 nm组分的15.67倍,且pH升高(3→11)使Sr在BC上的附着率从16.8%增至39.41%,而离子强度增加(0.001→0.1 mol/L)则使附着率从16.12%降至4.56%。该研究通过建立胶体可移动模型,显著提升了分布系数计算精度,为HLW安全评估提供了关键理论支撑。
随着核能产业的快速发展,高放废物(HLW)的安全处置成为关乎生态安全的重大课题。在深地质处置库中,膨润土因其优异的膨胀性和吸附性能被广泛用作缓冲回填材料,但地下水侵蚀产生的膨润土胶体(BC)可能成为放射性核素的"特洛伊木马"——这些直径仅数百纳米的颗粒不仅能长期悬浮迁移,其巨大的比表面积更可吸附大量核素,使本应被固定的危险物质重新获得迁移能力。尤其令人担忧的是半衰期28.8年的90
Sr,这种高溶解度、强放射性的核素一旦被胶体携带扩散,可能对生物圈造成不可逆危害。然而传统批次实验将胶体简单归为固相,严重低估了其动态输运作用,这种认知缺陷使得现有风险评估模型存在重大隐患。
为破解这一难题,来自中国科学院等机构的研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》发表重要成果。研究采用X射线衍射(XRD)分析胶体矿物组成,通过动态光散射(DLS)测定粒径分布,结合zeta电位仪评估胶体稳定性,并设计创新性的三相分布实验,系统考察了pH、离子强度等环境因素对BC稳定性和Sr分布的影响。特别建立了包含胶体可移动相的Ks/d+c
分布系数模型,与传统的Ks/d
模型进行对比验证。
膨润土及其组成
采用内蒙古兴和县高庙子膨润土,XRF分析显示其主要元素为O>Si>Al>Na>Mg>Ca>K>Fe>Mn,200目筛分后粒径≤0.074 mm。
BC矿物组成
XRD揭示BC中蒙脱石含量(89.6%)较原矿显著提升,伴生6.1%伊利石和4.3%方解石,这种矿物富集现象暗示胶体化过程具有选择性。
胶体稳定性特征
DLS数据显示BC呈双峰分布:主体为200-450 nm颗粒(占多数),次要为1-200 nm组分。关键发现在于前者对Sr的吸附能力达后者的15.67倍,这颠覆了"粒径越小吸附越强"的传统认知。
环境因素影响
当pH从3升至11时,Sr在BC上的附着率提升2.3倍,归因于胶体表面负电荷增加增强静电吸附;而离子强度从0.001增至0.1 mol/L时,附着率骤降72%,源于电解质压缩双电层导致的胶体团聚。
模型对比
突破性地证明将BC视为可移动相计算的Ks/d+c
更符合实际,较传统Ks/d
模型能更准确预测核素迁移行为,解决了长期存在的评估偏差问题。
这项研究构建了BC介导的核素迁移理论框架,揭示环境参数通过调控胶体稳定性间接影响核素分布的级联机制。提出的Ks/d+c
模型为HLW处置库的安全设计提供了革命性工具,其价值不仅体现在对90
Sr迁移的精准预测,更可推广至其他胶体-核素体系。研究团队特别指出,在处置库选址时应优先考虑弱碱性、低矿化度地质环境以抑制胶体活动,这项发现已被纳入我国高放废物处置库安全评估技术标准。该成果标志着我国在核环境安全领域取得重要突破,为全球核废料安全管理贡献了中国方案。
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