基于SO4 2- /ZrO2 催化膜接触器的降膜蒸发技术实现低温高效CO2 捕集

针对胺法CO2 捕集中溶剂再生能耗高的难题，研究人员开发了SO4 2- /ZrO2 催化膜接触器，通过耦合催化反应（降低MEA-CO2 解离能垒）与降膜蒸发（强化传质），在<100°C下实现解吸通量16.85 mol/(m2 ·h)（较非催化膜提升41.8%），能耗降低38.2%，为碳捕集系统节能化提供新范式。

　　

随着全球温室气体浓度持续攀升，工业烟气中CO₂
捕集技术成为应对气候变化的关键。以30 wt.%乙醇胺(MEA)为代表的化学吸收法虽具备快速捕集优势，但溶剂再生需>120°C高温，导致巨大能耗（主要来自氨基甲酸盐分解和CO₂
蒸发的焓变），成为规模化应用的瓶颈。现有研究通过改进溶剂、设备或引入催化剂（如磺化氧化锆SO₄
^2-
/ZrO₂
）试图降低能耗，但粉末催化剂存在分离困难、孔道堵塞等问题，且低温操作会削弱CO₂
传质效率。如何协同优化反应动力学与传质过程，成为突破低温高效再生的核心挑战。

南京工业大学的研究团队创新性地将SO₄
^2-
/ZrO₂
催化剂固载于陶瓷膜基底，构建了兼具催化与传质增强功能的膜接触器系统。该研究通过真空浸渍-热解法合成催化膜，结合密度泛函理论(DFT)计算阐明活性位点形成机制；采用降膜蒸发工艺扩大气液界面，利用跨膜压差驱动MEA溶液形成分散液膜以强化传质；通过10次循环实验评估稳定性，最终在《Journal of Membrane Science》发表了这一突破性成果。

主要技术方法

1. 催化膜制备：以Al₂
   O₃
   陶瓷膜为基底，通过真空浸渍-热解一步法锚定SO₄
   ^2-
   /ZrO₂
   活性组分；
2. 结构表征：采用SEM、XPS等技术分析催化剂分散性与化学状态；
3. 性能测试：测定解吸通量、能耗及循环稳定性；
4. 理论计算：DFT模拟质子转移路径与能垒变化。

研究结果
Preparation and characterization of catalytic membranes
通过优化浸渍浓度与热解条件，获得Zr、S元素均匀分布的催化膜（SEM证实），XPS显示Zr⁴⁺
与O^2-
的电子转移形成稳定Br?nsted/Lewis酸位点。

Structural features of SO₄
^2-
/ZrO₂
catalytic membrane
DFT揭示SO₄
^2-
/ZrO₂
-H位点作为“质子泵”，将MEA-CO₂
解离能垒从1.32 eV降至0.86 eV，不同酸位构型与反应能垒的关联性阐明了催化机制。

Conclusion and outlook
该催化膜在95°C下实现解吸通量16.85 mol/(m²
·h)，能耗仅31.8 kJ/mol CO₂
，10次循环后性能保持97%，且无催化剂溶出。降膜蒸发使传质面积提升3.2倍，弥补了低温导致的传质系数下降。

重要意义
该研究首次将固体酸催化与膜传质增强深度耦合，通过原子级调控SO₄
^2-
/ZrO₂
活性位点，同时解决了传统粉末催化剂分离难和低温传质效率低的双重困境。提出的“质子泵”机制为设计新型催化材料提供了理论依据，而模块化膜接触器设计可直接对接现有碳捕集系统，推动工业化应用。这项技术有望将胺再生能耗从当前4 GJ/ton CO₂
降至2.5 GJ/ton以下，加速全球碳中和进程。