二维Re1-x Mox S2 合金薄膜的相结构调控及其表面增强拉曼散射效应研究

【字体: 时间:2025年06月19日 来源:Materials Research Bulletin 5.3

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  为提升表面增强拉曼散射(SERS)检测灵敏度,研究人员通过化学气相沉积(CVD)合成二维Re1-x Mox S2 合金薄膜,实现1T′相与2H相比例精准调控。研究发现合金薄膜的检测限(LOD)和增强因子(EF)显著优于纯ReS2 和MoS2 ,揭示了相结构依赖的电荷转移增强机制,为新型SERS基底设计提供新策略。

  

二维过渡金属二硫化物(TMDs)因其独特的原子级平整表面和优异的电子特性,成为表面增强拉曼散射(SERS)研究的热点。然而,传统TMDs如MoS2
的SERS活性较低,而ReS2
的1T′相虽具有各向异性电荷分布,但其性能优化仍受限于单一相结构。如何通过相工程和组分调控协同提升SERS性能,是当前研究的难点。

为解决这一问题,国内研究人员通过化学气相沉积(CVD)成功制备了组分可调的二维Re1-x
Mox
S2
合金薄膜。该研究创新性地将1T′相ReS2
的金属性与2H相MoS2
的半导体特性结合,利用Mo含量(x)精确调控两相比例。实验表明,Re0.4
Mo0.6
S2
合金薄膜对罗丹明6G(R6G)的检测限低至10-11
M,增强因子达6.8×106
,显著优于纯相材料。这一成果发表于《Materials Research Bulletin》,为开发高性能非贵金属SERS基底提供了新思路。

关键技术包括:1)双温区CVD法合成组分梯度变化的合金薄膜;2)X射线光电子能谱(XPS)和透射电镜(TEM)表征相结构;3)拉曼光谱评估SERS性能;4)密度泛函理论(DFT)计算揭示电荷转移机制。

研究结果

  1. 组分依赖的相调控:通过调节MoO3
    /ReO3
    前驱体比例(x=0-1),实现1T′相Mo掺杂ReS2
    与2H相Re掺杂MoS2
    的动态平衡,TEM证实两相共存。
  2. SERS性能优化:Re0.4
    Mo0.6
    S2
    薄膜对R6G的EF比纯MoS2
    高2个数量级,归因于1T′相促进的界面电荷转移。
  3. 增强机制解析:DFT计算表明合金薄膜的费米能级与探针分子HOMO能级匹配度提升,强化了化学增强(CM)效应。

结论与意义
该研究通过合金工程实现了TMDs相结构的精准裁剪,阐明了1T′/2H异相界面在SERS增强中的核心作用。Re1-x
Mox
S2
薄膜兼具高灵敏度和稳定性,在环境监测、生物传感等领域具有应用潜力。研究为二维材料相工程与SERS性能的构效关系提供了范式,推动了非传统SERS基底的发展。

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