锰掺杂CsPbCl3 纳米晶实现85.8%高荧光量子产率及白光LED应用研究

【编辑推荐】针对铅基钙钛矿纳米晶的毒性问题，研究人员通过精确调控Mn2+ /Pb2+ 投料比（11.37%），成功合成PLQY达85.8%的Mn:CsPbCl3 纳米晶。该研究通过减少Cl空位缺陷抑制非辐射复合，同时优化Mn-Mn相互作用，获得色坐标(0.3379,0.3479)的近标准白光LED，为兼顾高性能与低毒性的固态照明材料提供新方案。

　　

在光电材料领域，CsPbX₃
（X=Cl,Br,I）钙钛矿因其卓越的光电特性被视为发光器件的理想候选者，但铅毒性问题始终是制约其商业化的瓶颈。近年来，通过过渡金属掺杂降低铅含量的策略备受关注，其中Mn²⁺
因其能引入独特发光中心而成为研究热点。然而，高浓度Mn掺杂会导致Mn-Mn缺陷态增加，使得高荧光量子产率（PLQY）与低铅含量难以兼得。针对这一难题，中国的研究团队在《Optical Materials》发表重要成果，通过创新合成工艺实现了PLQY突破性提升。

研究采用改进的热注射法，通过调控MnCl₂
/PbCl₂
前驱体比例（6:4），在Cl富集环境中合成Mn:CsPbCl₃
纳米晶。关键技术包括：1）Cs-OA前驱体制备；2）Mn/Pb比例精确调控；3）Cl空位缺陷表征；4）时间分辨荧光光谱分析能量转移效率；5）WLED器件封装测试。

【结果与讨论】

1. 结构调控：Mn²⁺
   取代[PbCl₆
   ]八面体中的Pb²⁺
   形成[MnCl₆
   ]结构，使纳米晶平均尺寸从14.9 nm缩小至6.8 nm，尺寸分布更均匀。
2. 光学性能：最优样品PLQY达85.8%，Mn发射寿命延长至1.44 ms，能量转移效率70.9%。Cl空位减少使宿主激子非辐射复合率降低。
3. 稳定性提升：25天后激子发射峰强度保持77%（未掺杂组仅27%），Mn掺杂显著抑制材料降解。
4. 器件应用：制备的WLED色坐标(0.3379,0.3479)接近标准白光，证实其固态照明应用潜力。

【结论】该研究通过Mn²⁺
掺杂工程，在原子尺度上平衡了Cl空位修复与Mn-Mn缺陷抑制的矛盾，首次实现PLQY>85%的锰掺杂钙钛矿纳米晶。Yousheng Zou团队提出的"Cl富集-尺寸调控"协同策略，不仅为无铅钙钛矿材料开发提供新思路，其WLED性能指标更展现出明确的产业化前景。这项工作标志着在解决钙钛矿材料"性能-毒性"悖论方面取得重要突破，对推动绿色光电材料发展具有里程碑意义。