CoSi金属间化合物的结构、热物理、动力学、电子及光学性质的第一性原理计算研究

《Results in Materials》：First principles calculations of structural, thermophysical, dynamical, electronic and optical properties of the intermetallic compound CoSi

本研究通过密度泛函理论(DFT)首次系统探究了拓扑材料CoSi的弹性、机械、声学、热物理及光学性质，揭示了其机械稳定性、高延展性、金属/离子键合特征及动态稳定性。研究证实CoSi具有优异的反射特性、紫外吸收能力及高折射率，光学参数与电子态密度计算结果一致，为拓扑材料在电子、热电及量子器件中的应用提供了理论支撑。

　　

近年来，拓扑材料因其独特的电子能带结构和潜在应用价值成为研究热点。作为典型的过渡金属硅化物，CoSi因其非中心对称立方结构和拓扑非平庸电子态受到广泛关注。然而，尽管其电子结构已被深入研究，关于该材料的机械性能、热物理特性及光学响应的系统性研究仍属空白。这些基础物性数据的缺失严重制约了CoSi在热电转换、量子计算等前沿领域的应用开发。

为填补这一研究空白，研究人员采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法，通过CASTEP软件包对CoSi进行了全面计算。研究首先优化晶体结构，采用LDA和GGA-PBE交换关联泛函，使用应力-应变法计算弹性常数，并通过密度泛函微扰理论获得声子色散关系。光学性质通过Kramers-Kronig变换从介电函数导出，电子结构采用平面波赝势法计算。

结构特征
优化后的CoSi立方晶体结构(P2₁
3空间群)晶格参数与实验值偏差仅0.11%，验证了计算方法的准确性。LDA计算显示晶胞体积为87.520 ?³
，显著优于GGA的93.365 ?³
。

弹性性质
三个独立弹性常数C₁₁
=361.56 GPa、C₁₂
=153.21 GPa、C₄₄
=119.12 GPa满足Born-Huang立方晶体稳定性判据。104.18 GPa的正值四方剪切模量证实动态稳定性，1.14的各向异性因子表明近乎各向同性。Pugh比值1.972和泊松比0.283共同证实材料的显著延展性，而1.869的加工性能指数显示优异机械加工性。

热物理性质
声学计算显示纵波速度达7517.19 m/s，横波速度4134.51 m/s。618.37 K的Debye温度和1.67的Grüneisen参数表明中等晶格非谐性。1981 K的高熔点与3.78×10^-6
K^-1
的低热膨胀系数匹配，193.03 nm的 dominant phonon波长(300K)为热输运研究提供依据。

声子动力学
24支声子谱(3支声学支)在Γ点形成spin-1 Weyl点，R点出现Dirac-like特征。声学支与光学支重叠表明良好的热传输能力，PDOS显示高频光学模主要由Si原子振动贡献。

电子性质
能带结构显示Γ点三重简并的spin-1手性费米子和R点四重简并的双Weyl费米子。费米能级处1.8 states/eV/unit cell的态密度和0.17的Coulomb赝势预示电子关联效应。Co-3d与Si-3p轨道在E_F
附近的强杂化主导电子输运。

光学性质
介电函数虚部在6 eV处的宽峰对应TDOS中的键合-反键合峰。零频附近折射率n(ω)高达27.3，消光系数k(ω)显示宽谱紫外吸收(7.5-20 eV)。反射谱在29 eV等离子体频率处骤降，此时能量损失函数出现特征峰，材料转为透明态。

这项研究首次全面揭示了CoSi的机械稳定性、优异延展性和特殊光学响应之间的内在关联。高反射率(>80%)和可控紫外吸收使其成为理想的光学涂层材料，而独特的拓扑电子结构为其在自旋电子器件中的应用开辟了新途径。理论预测的1.869 machinability指数和104.18 GPa剪切模量为实验制备提供了重要参考。特别是材料在Γ点和R点的非平庸能带交叉特征，为探索手性磁效应和新型量子现象提供了理想平台。这些发现不仅填补了过渡金属硅化物基础物性数据库的空白，更为设计多功能拓扑器件提供了理论指导。