中子辐照单晶钨的飞行时间二次离子质谱分析:揭示等离子体面向材料中钨的嬗变产物

【字体: 时间:2025年06月19日 来源:Results in Surfaces and Interfaces CS3.9

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  为解决核聚变装置中钨基等离子体面向材料(PFMs)在中子辐照下产生的嬗变效应问题,美国橡树岭国家实验室团队利用飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)技术,对比分析了原始与中子辐照单晶钨(SCW)的质谱特征。研究首次系统鉴定了钨嬗变产物(如Re、Os等同位素),证实ToF-SIMS在核材料同位素分析中的高分辨优势,为聚变堆材料性能评估提供了关键数据支撑。

  

核聚变能作为清洁能源的未来之星,其核心装置面临极端环境挑战——高温等离子体与高能中子流的轰击。钨(W)因其卓越的耐热性与抗辐照性能,成为等离子体面向材料(Plasma Facing Materials, PFMs)的首选。然而,中子辐照会引发钨原子核的嬗变反应,生成铼(Re)、锇(Os)等元素,导致材料脆化、热导率下降等致命问题。传统质谱技术难以区分质量相近的钨同位素(如182
W与183
W)及其嬗变产物,制约了材料性能的精准评估。

针对这一瓶颈,橡树岭国家实验室的Xiao-Ying Yu团队在《Results in Surfaces and Interfaces》发表研究,首次采用飞行时间二次离子质谱(Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry, ToF-SIMS)对比分析原始与中子辐照单晶钨(Single Crystal Tungsten, SCW)的质谱特征。该技术凭借超高质量分辨率(ΔM<65 ppm)和空间分辨率,成功解析了传统方法难以检测的嬗变产物同位素信号。

关键技术方法
研究团队利用高压电子显微镜-聚焦离子束(SEM-FIB)制备辐照样品(20×10×10 μm3
),采用IONTOF TOF.SIMS V仪器,以30 keV Bi3
+
初级离子束扫描150×150 μm2
区域,通过450-602次深度剖面扫描获取静态质谱。数据经OriginPro 2023处理,以CsW+
簇离子为内标校准,确保同位素比值的准确性。

数据描述
质谱覆盖0-800 Da范围,重点分析150-225 Da的钨及其嬗变产物峰。原始SCW中检测到W2
+
、W3
+
簇及182-186
W同位素(ΔM<40 ppm),而辐照样品W18中显著出现Re+
(m/z 186.9579)、Os+
(m/z 191.9684)等特征峰,证实嬗变反应发生。尤为关键的是,团队首次通过CsM+
簇离子法(如Cs186
W+
)实现了钨同位素的定量检测。

实验设计
样品在700°C、2.2-3.5×1025
n/m2
中子注量下辐照,纯度>99.99 wt%。通过ROI技术降低辐照区域(100×100 μm2
)的信号干扰,结合1 keV Cs+
溅射消除表面氧化层影响。

研究结论与意义
该研究不仅建立了首个SCW嬗变产物质谱数据库,更揭示了ToF-SIMS在核材料研究中的独特价值:

  1. 高分辨识别能力:区分质量差<0.01 Da的183
    W182
    W+
    (m/z 364.8979)与183
    W2
    +
    (m/z 365.8999)簇离子;
  2. 定量潜力:CsW+
    簇信号强度与钨含量呈正相关,为嬗变率计算提供新思路;
  3. 工程指导:Os-Re等嬗变产物的检出(如Os186
    W+
    ,m/z 377.9153)直接关联材料力学性能退化机制。

这项研究为未来聚变示范堆(Fusion Pilot Plants)的材料筛选与寿命预测奠定了分析方法基础,被Gabriel D. Parker等作者评价为“融合材料研究社区的关键参考数据集”。其技术路线可扩展至其他耐高温合金的辐照损伤研究,推动核能材料科学进入原子级精准诊断时代。

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