MnFe2 O4 /BiVO4 复合催化剂在过硫酸盐协同下的光催化降解左氧氟沙星机制研究

【字体: 时间:2025年06月19日 来源:Environmental Research 7.7

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  本研究针对BiVO4 光催化剂载流子复合率高、回收困难等问题,通过构建磁性MnFe2 O4 /BiVO4 异质结复合体系,系统探究了过硫酸盐(PDS)协同作用下对左氧氟沙星(LVF)的高效降解机制。研究发现MnFe2 O4 负载虽降低纯BiVO4 的氧化能力,但通过双路径激活PDS(光生电子与Fe/Mn活化)显著提升降解效率(84.12%),并实现催化剂磁回收与循环稳定性(86.76%),为抗生素污染治理提供新策略。

  

抗生素污染已成为全球水环境治理的严峻挑战。左氧氟沙星(LVF)等氟喹诺酮类抗生素在自然水体中的持续累积,不仅导致耐药菌株滋生,更通过生态链威胁人类健康。传统紫外光驱动的TiO2
催化剂存在太阳能利用率低缺陷,而可见光响应的钒酸铋(BiVO4
)虽具应用潜力,却受限于载流子快速复合(60-80%)和难回收等问题。为此,河北某研究团队在《Environmental Research》发表研究,创新性地将磁性锰铁氧体(MnFe2
O4
)与BiVO4
复合,揭示其在过硫酸盐(PDS)协同下的LVF高效降解机制。

研究采用溶剂热法制备MnFe2
O4
/BiVO4
系列催化剂,通过XRD、XPS等技术表征材料结构,结合自由基捕获实验和LC-MS解析降解路径。重点考察PDS浓度、pH等参数对LVF降解动力学的影响,并利用ECOSAR模型评估毒性变化。

关键发现

  1. 材料特性:XRD证实成功构建MnFe2
    O4
    /BiVO4
    异质结,比表面积较纯BiVO4
    提升3.2倍,但Type-II能带结构导致空穴(h+
    )氧化能力减弱,使无PDS时LVF降解率下降。
  2. 协同增效:添加PDS后,MnFe2
    O4
    /BiVO4
    -20(0.5 g?L?1
    )通过电子转移与Fe2+
    /Mn2+
    循环活化PDS,产生SO4
    •?
    、•OH等活性物种,120分钟内降解率达84.12%,符合二级动力学(k=0.00431 L?mg?1
    ?min?1
    )。
  3. 稳定性优势:磁性回收的催化剂经5次循环仍保持86.76%效率,Fe/Mn溶出量低于0.1 mg?L?1
    ,解决传统催化剂难回收痛点。
  4. 机制解析:EPR检测证实自由基(O2
    •?
    、•OH、SO4
    •?
    )与非自由基(h+
    1
    O2
    )协同作用,LVF主要通过哌嗪环断裂和脱氟路径降解,毒性降低72.3%。

结论与意义
该研究突破性发现MnFe2
O4
负载对BiVO4
光催化活性的"双刃剑"效应,阐明PDS存在下异质结的双路径活化机制,为设计磁回收型光催化体系提供理论依据。通过构建Vis/MnFe2
O4
/BiVO4
-PDS系统,实现抗生素的高效降解与毒性控制,对实际水体修复具有重要应用价值。

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