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两亲性Janus纳米颗粒高效泡沫分离全氟辛酸(PFOA)的作用机制及改性类型影响研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月19日 来源:Environmental Research 7.7
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针对水体中持久性有机污染物全氟辛酸(PFOA)难降解、难去除的问题,研究人员通过设计两亲性Janus-SiO2 纳米颗粒(F17 -SNPs-N2 ),结合氟-氟相互作用和静电吸引机制,实现了98%的PFOA去除率和98倍富集比,为低浓度PFOA治理提供了新型绿色解决方案。
全氟辛酸(PFOA)作为典型的持久性有机污染物,因其在防水涂料、消防泡沫等工业品中的广泛应用,已在地表水和地下水中普遍检出。这种物质不仅难以被传统生物降解,更与甲状腺疾病、肾癌等健康风险密切相关。尽管吸附、膜过滤等技术已被尝试用于PFOA去除,但其小分子特性和低环境浓度(常低于临界胶束浓度CMC)导致常规方法效率低下。泡沫分离技术虽具有能耗低、操作简便的优势,却因PFOA自身发泡能力不足而受限。现有化学表面活性剂如CTAB虽能提升效率,却存在环境风险与竞争吸附缺陷。
针对这一技术瓶颈,山西大学的研究团队创新性地提出采用两亲性Janus纳米颗粒作为"双功能材料",通过《Environmental Research》发表的研究揭示了其卓越性能。研究团队采用界面掩蔽法合成了具有不对称结构的F17
-SNPs-N2
:疏水侧通过全氟烷基硅烷修饰提供氟碳链,亲水侧通过氨基硅烷修饰引入正电荷。这种设计既通过高脱离能和桥接机制稳定泡沫,又利用氟-氟相互作用、疏水作用、氢键和静电吸引四重作用强化PFOA吸附。
关键技术包括:1)Pickering乳液界面掩蔽法制备Janus-SiO2
;2)通过SEM-EDX、XPS等表征表面化学组成;3)结合DFT计算验证吸附机制;4)优化泡沫分离操作参数(气速、pH等)。
研究结果显示:
Characterization of amphiphilic Janus nanoparticles
SEM和EDX证实成功构建了Janus结构,XPS检测到F1s(692.8 eV)和N1s(399.6 eV)特征峰,Zeta电位显示pH=3时表面电荷达+35.6 mV,为静电吸附奠定基础。
Foaming property and collection efficiency
F17
-SNPs-N2
使泡沫半衰期延长至210秒,较均质颗粒提升4倍。动态界面张力测试显示其可将表面张力降至42.3 mN/m,优于传统表面活性剂。
Mechanistic insights
DFT计算表明PFOA羧酸根与氨基的吸附能为-58.3 kJ/mol,氟碳链间相互作用达-21.4 kJ/mol。竞争实验证实即使在100倍Cl-
/SO4
2-
存在下,PFOA去除率仍保持>90%。
Conclusions
该研究开创性地通过后修饰策略设计出兼具泡沫稳定和污染物捕获功能的Janus纳米材料,180秒内即可实现98%的PFOA去除。其创新性体现在:1)首次系统考察全氟链长度(C8/C17)和氨基数量(单/双氨基)对性能的影响;2)阐明四重协同吸附机制;3)证实材料在真实水体中的适用性。这项工作为纳米强化泡沫分离技术提供了普适性设计原则,对PFAS类污染治理具有重要指导价值。
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