新型二维InAs/PtSe2 直接Z型范德华异质结的第一性原理设计及其全解水催化性能研究

【编辑推荐】为应对化石能源危机与环境污染，研究人员通过第一性原理密度泛函理论(DFT)设计了一种新型二维InAs/PtSe2 直接Z型范德华(vdWs)异质结。该结构展现出II型能带排列和界面内建电场，显著提升光生载流子分离效率，在酸性与中性环境中均能实现自发析氢，为太阳能驱动全解水提供了高效催化剂候选。

　　

全球对化石燃料的依赖与CO₂
排放激增，正引发严峻的环境与能源危机。氢能因其清洁、高能量密度（120–142 MJ/kg）成为理想替代能源，但传统甲烷蒸汽重整制氢伴随巨额CO₂
排放。自1972年TiO₂
光解水发现以来，半导体光催化技术被视为可持续制氢的关键路径。然而，宽禁带半导体普遍存在可见光吸收有限、电子-空穴复合快等瓶颈。二维材料因其大比表面积和可调电子结构为光催化剂设计带来新机遇，其中范德华(vdWs)异质结通过界面耦合效应可突破传统材料限制。

陕西某研究团队在《Surface Science》发表研究，通过第一性原理密度泛函理论(DFT)设计了一种新型二维InAs/PtSe₂
直接Z型vdWs异质结。采用VASP软件包进行结构优化与性能计算，使用PBE泛函处理电子交换关联作用，并引入DFT-D3方法校正vdWs相互作用。通过声子谱和AIMD模拟验证结构稳定性，结合HSE06杂化泛函精确计算能带结构，评估光吸收系数与太阳能-氢能(STH)转换效率。

优化结构与稳定性
计算显示InAs/PtSe₂
异质结最稳定构型（H1）结合能为-2.48 eV，AIMD模拟证实其在300K下结构完整。声子谱无虚频证实动力学稳定性，为后续性能研究奠定基础。

电子特性与电荷转移
该异质结呈现II型能带排列，导带偏移1.18 eV，价带偏移0.83 eV。Bader电荷分析揭示界面存在从InAs指向PtSe₂
的内建电场（0.32 V/?），协同能带弯曲促进光生电子-空穴对的空间分离。

光催化性能
在pH=0和7条件下，异质结的导带最低值(CBM)均高于H⁺
/H₂
还原电位（-4.44 eV），价带最高值(VBM)低于H₂
O/O₂
氧化电位（-5.67 eV），满足全解水热力学要求。光吸收谱显示可见光区吸收系数达10⁵
cm^-1
，STH效率理论值达18.7%。

结论与意义
该研究首次从理论上证实二维InAs/PtSe₂
异质结具备直接Z型机制特征，其界面内建电场与能带协同作用解决了传统光催化剂载流子分离效率低的难题。研究为开发高效太阳能驱动水分解催化剂提供了新思路，拓展了III-V族半导体与过渡金属二硫化物(TMDs)在能源领域的应用场景。作者团队特别指出，该异质结在宽pH范围内的自发析氢特性，使其具备工业化应用潜力。