第一性原理揭示Au/Ni3 Al界面强化与断裂机制：合金元素偏析行为的原子尺度解析

针对Au基钎焊材料与Ni基高温合金界面性能优化难题，研究人员通过密度泛函理论(DFT)系统研究了Ni、Sn、Si、Ge等元素偏析对Au/Ni3 Al界面的影响。发现Ni掺杂使界面粘附功提升16.33%，桥位(MT)构型具有最强键合强度，断裂源于Au-Au(I)键断裂。该研究为航空航天领域高成本Au基钎料性能优化提供了原子尺度设计依据。

　　

在航空航天发动机叶片和涡轮盘制造中，镍基高温合金因其卓越的高温性能成为不可替代的材料。然而，这类合金的焊接始终是制约其性能发挥的瓶颈——传统钎焊材料易产生热裂纹、晶间腐蚀等缺陷，而金基钎料虽具有化学惰性、低熔点和优异润湿性等优势，却面临高脆性、加工困难及成本过高等挑战。更关键的是，钎料与基体材料的界面特性直接决定连接可靠性，但微观尺度的界面键合机制长期缺乏系统认知。

针对这一难题，云南贵金属实验室等单位的研究人员选择γ'-Ni₃
Al（镍基高温合金主要强化相）与Au的界面作为研究对象，采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算，揭示了合金元素偏析对界面强化和断裂行为的影响机制。研究发现Ni掺杂可使界面粘附功显著提升16.33%，而断裂总是发生在Au体相内的Au-Au(I)键处。这项发表于《Surfaces and Interfaces》的工作，为高成本Au基钎料的性能优化提供了原子尺度设计蓝图。

研究团队主要运用三大技术方法：1) 采用CASTEP软件包进行DFT计算，使用PBE泛函处理交换关联能；2) 构建OT/HCP/MT三种堆垛构型评估界面稳定性；3) 通过电荷密度差(CDD)和态密度(DOS)分析电子结构演变。样本模型基于实验测得的Au(111)和Ni₃
Al(111)晶格常数建立。

界面特性分析
计算显示桥位(MT)构型具有最高粘附功(2.71 J/m²
)和最低界面能，其稳定性源于Au与Ni₃
Al表面原子的最优电子云重叠。电荷重分布主要发生在界面近邻的Au-5d和Ni-3d轨道之间，形成强共价-金属混合键。

元素偏析行为
通过偏析自由能(ΔG_seg
)计算发现：Si/Ge倾向于从Au表面向界面偏析，而Ni/Sn则优先停留在Au基体中。Ni的偏析使界面分离功提升至3.15 J/m²
，这归因于Ni-3d电子对界面处电荷缺口的补偿效应。

断裂机制解析
三种堆垛模型均显示断裂发生于Au体相而非界面，断裂面分析表明这是Au-5d_z2
轨道杂化减弱导致的。MT构型的断裂能比OT构型高37%，证实界面强化能有效延缓断裂萌生。

电子结构证据
DOS分析揭示Ni掺杂使费米能级处电子态密度增加21%，增强了金属键贡献；而Si掺杂导致界面处出现局域化峰，对应脆性Si-Au键的形成。CDD显示Ni掺杂界面存在明显的电荷累积区，证实了强轨道杂化。

该研究首次从原子尺度阐明了Au/Ni₃
Al界面的"强化-断裂"矛盾关系：虽然元素掺杂可增强界面结合，但断裂仍由Au体相主导。这一发现颠覆了传统界面失效认知，为开发"界面强化-体相增韧"协同设计的钎焊材料提供了理论基石。特别是Ni掺杂的界面强化效应，为减少Au用量、降低成本指明了可行路径。研究建立的偏析能计算方法，可推广至其他贵金属钎料体系的性能预测，对航空航天领域高可靠连接技术发展具有重要指导价值。