双轴应变调控单层及缺陷SnSe2 体系光电特性的第一性原理研究

本研究通过第一性原理计算，系统分析了双轴应变对单层SnSe2 及Se空位缺陷体系的结构稳定性、电子结构和光学性质的影响。研究发现Se单空位体系稳定性更高，且3%压缩应变可诱导缺陷体系带隙类型转变，显著提升红外区光吸收能力，为二维材料在光电器件设计中的应变调控提供了理论依据。

　　

论文解读
在石墨烯引领的二维材料研究浪潮中，过渡金属二硫属化物（TMDCs）因其可调谐的电子结构和优异的光电性能备受关注。然而，石墨烯的零带隙特性限制了其在光电子学中的应用，而SnSe₂
等TMDCs材料虽具有高电子迁移率和良好稳定性，但其本征特性难以满足压力传感器、光电探测器等特定需求。如何通过有效手段调控这类材料的性能，成为当前纳米器件研发的关键科学问题。

辽宁省科技厅资助的研究团队通过密度泛函理论（DFT）计算，系统研究了双轴应变对单层SnSe₂
及其Se空位缺陷体系的调控机制。研究采用CASTEP软件包进行几何优化和性质计算，使用超软赝势（USP）处理离子-电子相互作用，并通过声子谱和从头算分子动力学（AIMD）验证结构稳定性。

几何结构与稳定性
优化后的单层SnSe₂
晶格常数a=b=3.844 ?，Sn-Se键长2.707 ?，与文献值高度吻合。缺陷体系分析表明，Se单空位形成能（1.56 eV）低于Sn单空位（2.34 eV）和双Se空位（3.21 eV），证实其更高的热力学稳定性。应变调控下，Se空位体系的平均键长变化幅度较本征体系更大，表明缺陷增强了结构对机械应变的敏感性。

电子结构特性
本征SnSe₂
为间接带隙半导体（0.851 eV），而Se空位使其带隙显著减小至0.21 eV，呈现半金属特性。在3%压缩应变下，缺陷体系发生直接-间接带隙转变，且导带底与价带顶重叠度增加，导电性提升。应变还导致缺陷态在费米能级附近重新分布，这种电子结构的可控调整为设计应变响应型电子器件提供了可能。

光学性质调控
双轴拉伸应变使本征体系的介电函数ε₁
(ω)和ε₂
(ω)主峰红移，而Se空位则使峰值强度提升2-3倍。压缩应变下，本征和缺陷体系的吸收/反射峰均发生红移，拉伸应变则引发蓝移。特别值得注意的是，缺陷与-6%压缩应变的协同作用使体系在1.5 eV附近出现新的吸收峰，红外区（<1.0 eV）光吸收系数提升40%，这一发现为开发红外光电探测器提供了新思路。

结论与展望
该研究揭示了双轴应变与空位缺陷对SnSe₂
的多尺度调控机制：Se空位通过引入缺陷态改变载流子输运特性，而应变则通过晶格畸变调控能带结构和光响应特性。二者的协同作用可实现从半导体到半金属的可逆转变，并显著增强红外光吸收。这项工作不仅深化了对TMDCs材料构效关系的理解，更为设计应变敏感型光电传感器、可调谐光电器件提供了理论指导。未来研究可进一步探索应变-缺陷协同调控在催化、能源存储等领域的延伸应用。