C-O-Fe配位键构建的MIL-101(Fe)/氧化石墨烯复合材料增强类芬顿反应活性与稳定性

针对Fe基MOFs在类芬顿反应中活性-稳定性难以兼顾的难题，研究人员通过原位引入氧化石墨烯(GO)构建C-O-Fe配位键，开发出MIL-101(Fe)/GO复合催化剂。该材料在20分钟内实现苯酚近完全降解，反应速率常数提升13.2倍，铁浸出量低于0.1 mg/L，为设计高效稳定的非均相芬顿催化剂提供了新思路。

　　

随着工业废水中有机污染物治理需求的日益迫切，芬顿及类芬顿技术因其高效产生羟基自由基(•OH)的能力备受关注。然而传统均相芬顿体系存在pH适用范围窄(最佳2.8-3.5)、H₂
O₂
利用率低、铁泥产量大等瓶颈。虽然铁基金属有机框架(MIL-101(Fe))因其多孔结构和分散铁活性位点成为理想替代品，但Fe(II)再生效率低下仍制约其实际应用。

针对这一挑战，无锡大学的研究团队在《Surfaces and Interfaces》发表创新成果，通过原位水热法将氧化石墨烯(GO)引入MIL-101(Fe)骨架，构建具有C-O-Fe配位键的复合催化剂。该材料在20分钟内实现苯酚降解率>99%，反应速率常数达纯MIL-101(Fe)体系的13.2倍，且循环5次后活性保持92.6%，铁浸出量始终低于0.1 mg/L。研究揭示GO通过电子传递效应显著加速Fe(III)/Fe(II)循环，为破解MOFs基催化剂"活性-稳定性"矛盾提供了新范式。

关键技术方法包括：X射线衍射(XRD)表征晶体结构，X射线光电子能谱(XPS)分析铁化学态，电化学测试评估电子转移效率，以及通过苯酚降解实验评价催化性能。

【Morphology and structure of catalysts】
XRD证实GO的引入未破坏MIL-101(Fe)晶体结构，XPS显示Fe 2p_3/2
结合能降低0.8 eV，表明GO通过C-O-Fe键改变铁电子云密度。电化学阻抗谱(EIS)显示复合材料的电荷转移电阻降低56%，证实电子传输增强。

【Conclusion】
该研究通过配位工程策略精准调控铁活性中心微环境，C-O-Fe键的形成使•OH产率提升4.3倍。这种"电子桥梁"机制不仅适用于苯酚降解，对多种难降解有机物(如抗生素、染料)均展现广谱适用性。研究为设计兼具高活性与长寿命的芬顿催化剂提供了普适性方法，特别适用于中性pH条件下的工业废水深度处理。

值得注意的是，团队通过调控GO掺杂量(0.5-2 wt%)发现1 wt%时性能最优，过高的GO含量会堵塞MOFs孔道。后续研究可进一步探索该策略在流动式反应器中的实际应用潜力，以及与其他高级氧化技术(如光芬顿、电芬顿)的协同效应。这项工作从原子尺度揭示了碳材料修饰MOFs的构效关系，为环境功能材料的理性设计开辟了新路径。