基于软阈值L1 正则化的低剂量电子显微相位重构技术及其在钙钛矿材料成像中的应用

针对有机-无机杂化钙钛矿材料CH3 NH3 PbI3 （MAPbI3 ）在常规高分辨透射电镜（HRTEM）成像中易受电子束损伤（<100 e- /?2 ）的难题，上海科技大学团队开发了软阈值L1 -迭代波函数重构（L1 -IWFR）算法。该技术通过结合低剂量成像（总剂量～45 e- /?2 ）与稀疏约束优化，显著提升离波重构（EWR）的信噪比，首次实现了MAPbI3 原子级清晰相位图像的获取，为极端束敏感材料的结构解析提供了新范式。

　　

在追求原子级分辨率材料表征的道路上，高分辨透射电镜（HRTEM）长期扮演着不可替代的角色。然而，当研究对象转向有机-无机杂化钙钛矿这类"娇嫩"材料时，传统HRTEM的高能电子束（常规剂量约10²
e^-
/?²
）会在数秒内将其结构破坏殆尽——CH₃
NH₃
PbI₃
（MAPbI₃
）会迅速分解为PbI₂
，这个曾创下太阳能电池效率纪录的明星材料，在电镜科学家眼中却成了"看得见摸不着"的难题。更棘手的是，即使将剂量降至100 e^-
/?²
以下，材料损伤仍不可避免，而低温（93 K）非但不能保护样品，反而会加速其非晶化。如何在"看得清"与"不破坏"之间找到平衡，成为困扰学界多年的技术瓶颈。

上海科技大学的研究团队另辟蹊径，将目光投向离波重构（Exit Wave Reconstruction, EWR）技术。这种通过焦系列图像恢复样品相位信息的方法，理论上能突破传统HRTEM的Scherzer离焦限制，但其核心算法迭代波函数重构（IWFR）在极低剂量条件下信噪比（SNR）急剧劣化。研究人员创新性地引入压缩感知理论中的L₁
正则化约束，开发出软阈值L₁
-IWFR算法，配合自主研发的最低剂量系统（～7.5 e^-
/?²
/s），在总剂量仅45 e^-
/?²
的条件下，首次捕获到MAPbI₃
的原子级清晰相位图像。这项发表于《Ultramicroscopy》的研究，为极端束敏感材料的结构解析树立了新标杆。

关键技术方法包括：1）采用最低剂量系统控制电子剂量率；2）开发基于L₁
正则化的软阈值迭代算法（L₁
-IWFR）优化信噪比；3）组合多种图像漂移校正策略；4）使用2-5 nm超薄MAPbI₃
钙钛矿片（通过新型制备方法获得）作为测试样本。

线性图像形成理论
研究首先建立HRTEM图像形成的数学模型，阐明电子波函数ψ(r)经样品调制后，通过点扩散函数T(r)在像平面形成观测强度。该理论框架为后续相位恢复提供了物理基础。

结果与讨论
实验数据显示，传统IWFR算法在低剂量条件下重构的MAPbI₃
图像存在明显噪声，而L₁
-IWFR则能清晰分辨钙钛矿晶格中的铅原子柱（间距～0.6 nm）。通过模拟与实验数据对比，证实新算法在信噪比指标上提升超过30%，且对剂量波动具有更强鲁棒性。

结论
这项研究实现了三重突破：1）建立适用于极端低剂量条件的L₁
-IWFR算法；2）验证钙钛矿材料在45 e^-
/?²
超低剂量下的可成像性；3）为理解MAPbI₃
的构效关系提供原子级结构基础。该技术不仅解决了钙钛矿材料的成像难题，其方法论更可推广至金属有机框架（MOFs）、生物大分子等束敏感体系的结构解析，为跨学科研究开辟了新的观测维度。