锰掺杂Co-Cr-O催化剂的制备方法对其NH3-SCR性能的影响机制研究

为解决低温选择性催化还原（SCR）反应中催化剂活性不足及抗水抗硫性能差的问题，研究人员通过机械混合法、固相反应法和共沉淀法制备了锰掺杂Co-Cr-O催化剂。研究发现，固相反应法合成的SR-500催化剂因具有最大比表面积、高分散氧化物及丰富酸性位点，展现出最优的NOx转化率（90%以上）和抗干扰能力，其催化机制符合Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood模型，为低温SCR催化剂设计提供了新思路。

　　

氮氧化物（NO_x）是汽车尾气和燃煤电厂排放的主要污染物，引发酸雨、光化学烟雾等环境问题。目前工业主流的选择性催化还原（SCR）技术依赖V₂O₅-TiO₂催化剂，但其工作温度窗口窄（300-400°C）且易失活。开发高效低温SCR催化剂成为研究热点，其中锰基催化剂因优异的低温活性备受关注，但单一MnOx存在比表面积低、N₂选择性差等缺陷。河南理工大学团队首次系统探究了制备方法对Mn-Co-Cr三元催化剂性能的影响。

研究采用机械混合法（MM）、固相反应法（SR）和共沉淀法（CP）合成催化剂，通过SEM、BET、H₂-TPR（程序升温还原）和NH₃-TPD（程序升温脱附）等技术表征物化性质，结合原位DRIFTS（漫反射傅里叶变换红外光谱）解析反应机制。

Solid-state Reaction Method
固相反应法合成的SR-500催化剂在500°C煅烧后呈现最高比表面积（78 m²/g），促进活性组分分散。XPS显示其表面富含Co³⁺、Mn⁴⁺和活性氧物种（O_α），H₂-TPR证实其氧化还原能力最强，NH₃-TPD表明酸性位点数量是MM-500的2.3倍。

Effect of SCR Activity of Catalysts with Calcination Temperature
在150-300°C低温区间，SR-500的NO_x转化率超过90%，N₂选择性达98%，且在水蒸气和SO₂存在下活性保持率＞85%。对比显示，CP-500因组分分布不均导致活性下降20%，MM-500则因烧结现象使比表面积仅为SR-500的1/3。

Discussion
SR-500的优异性能源于固相反应法特有的原子级混合效应：① 大比表面积暴露更多活性位点；② Mn⁴⁺/Co³⁺协同增强电子转移；③ O_α促进NH₃活化为NH₂中间体。原位DRIFTS证实反应遵循双机制路径：气相NO与吸附NH₃（Eley-Rideal）及吸附NO与NH₃（Langmuir-Hinshelwood）共同作用。

Conclusion
该研究首次阐明制备方法通过调控Mn-Co-Cr催化剂的比表面积、价态组成和酸性分布影响SCR性能。固相反应法因其操作简便、成本低廉且能形成强金属相互作用的优势，为工业化生产低温SCR催化剂提供了新范式。论文发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》，对推动非钒基催化剂的实际应用具有重要价值。