构建垂直排列低曲折度通道的厚锂富集电极实现高能量密度锂离子电池

为解决厚电极中离子/电子传输动力学迟缓和机械性能差的问题，研究人员通过相转化法（phase inversion）制备了具有垂直排列低曲折度通道和3D导电网络的厚锂富集（T-LR）电极。该电极在10 mg cm?2质量负载下循环100次后容量保持率达99%，50 mg cm?2时仍能实现9 mA h cm?2的面容量，为高能量密度锂离子电池（650 Wh kg?1）提供了新策略。

　　

研究背景与意义

随着电动汽车和储能系统的快速发展，对锂离子电池能量密度的需求日益迫切。当前研究主要聚焦于开发高理论能量密度的电极材料（如锂富集层状氧化物Li_1.2Mn_0.6Ni_0.2O₂）和优化电极结构设计。然而，传统厚电极因离子/电子传输路径延长、曲折度（tortuosity）高，导致动力学性能下降，且易出现开裂和分层问题。如何在不牺牲材料本征性能的前提下提升电极的面容量和能量密度，成为领域内关键挑战。

研究方法

研究团队采用相转化法（phase inversion）制备厚锂富集（T-LR）电极，通过调控聚乙烯吡咯烷酮（PVP）和聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）比例形成垂直排列低曲折度通道。结合碳纳米管（CNT）和炭黑（CB）构建3D导电网络，优化了10 mg cm^?2至50 mg cm^?2不同质量负载电极的孔隙率（ε）与曲折度（τ），并通过电化学测试评估其循环稳定性和倍率性能。

研究结果

电极制备与结构表征
T-LR电极通过相转化法形成独特的垂直通道结构（图1a），PVP作为造孔剂调控多维度孔道分布，PVDF-HFP提供机械支撑。扫描电镜显示通道直径约20 μm，孔隙率达65%，显著降低离子传输阻力。

电化学性能

• 低负载电极：10 mg cm^?2电极在0.5C（1C=250 mA h g^?1）下容量达242.65 mA h g^?1，100次循环容量保持率99%。
• 高负载电极：50 mg cm^?2电极在6.25 mA cm^?2电流密度下实现9 mA h cm^?2面容量，75次循环后无明显衰减。
• 能量密度：整体能量密度达650 Wh kg^?1，优于传统厚电极设计。

机理分析
根据有效离子扩散系数公式（D_eff=D×ε/τ），垂直通道结构通过降低τ和提高ε，使D_eff提升3倍。CNT网络将电子电导率提高至10^?3 S cm^?1，协同促进电荷传输。

结论与意义

该研究通过相转化法实现了厚锂富集电极的结构创新，垂直通道与3D导电网络解决了传统厚电极的传输瓶颈。其高面容量和循环稳定性为高能量密度电池提供了工业化可行方案，且方法成本低、易放大生产。未来可拓展至其他高容量电极体系，推动锂离子电池在电动汽车领域的应用。论文发表于《Journal of Energy Storage》，通讯作者为Chunhua Chen（陈春华）。