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基于DNA修饰单一手性碳纳米管的高选择性近红外生物传感器及活体汞离子成像研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月20日 来源:Journal of Hazardous Materials 12.2
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针对环境汞离子(Hg2+)检测中材料纯度与结构稳定性的瓶颈问题,研究人员开发了基于单一手性碳纳米管(8,4)-DNA复合物的近红外(NIR)生物传感器。通过优化水相两相萃取(ATPE)技术获得96%纯度单壁碳纳米管(SWCNT),结合胸腺嘧啶(T)富集DNA的螺旋结构调控,实现0.472 nM检测限及93.9%-108.7%的河水样本回收率,并在斑马鱼模型中完成实时活体成像。该研究为环境重金属监测提供了模块化生物传感平台。
汞离子(Hg2+)作为最具毒性的重金属污染物之一,其生物累积性和神经毒性对生态系统和人类健康构成严重威胁。传统检测方法面临复杂基质干扰、灵敏度不足等挑战,而近红外(NIR)荧光探针因其组织穿透性强、背景干扰低等优势成为研究热点。然而现有有机探针存在光稳定性差、发射波长受限等问题,无机量子点则可能带来生物毒性。碳纳米管(CNTs)虽具有优异的NIR荧光特性,但商业产品的多手性混合导致光谱重叠,严重制约检测灵敏度。
针对这些难题,来自上海市质量监督检验技术研究院等机构的研究团队在《Journal of Hazardous Materials》发表成果,开发了基于单一手性(8,4)碳纳米管的模块化生物传感器。研究通过优化水相两相萃取(ATPE)技术获得纯度达96%的单手性CNT,采用两步DNA替换策略将设计的胸腺嘧啶(T)富集序列包裹在CNT表面,形成可特异性识别Hg2+的螺旋结构。当Hg2+与T碱基结合时,CNT表面电子态改变引发1134 nm处NIR-II荧光信号变化,实现0.472 nM的超敏检测。
关键技术包括:(1)ATP手性纯化获得(8,4)SWCNT;(2)DNA序列表面替换构建T-Hg2+识别模块;(3)斑马鱼活体成像验证生物适用性;(4)原子力显微镜(AFM)表征纳米结构;(5)圆二色谱(CD)分析DNA构象变化。
【Construction of the NIR biosensor Platform】
研究团队通过ATPE技术从多手性混合物中分级富集(8,4)SWCNT,其NIR-II发射峰位于1134 nm且半峰宽仅22 nm。采用聚乙二醇/葡聚糖两相体系,结合NaSCN离子强度调控,使(8,4)纯度提升至96%。
【Conclusion】
该生物传感器在0.8-40 nM范围内呈现线性响应,对10种干扰金属离子表现出>90%的选择性。在河水样本检测中回收率达93.9%-108.7%,并成功实现斑马鱼肝脏部位Hg2+动态积累成像。模块化设计允许通过更换DNA探针序列拓展检测靶标。
这项研究不仅解决了CNT材料纯度和功能化策略的核心难题,更建立了基于单手性CNT的通用型传感平台。其环境应用价值体现在:突破传统检测方法对复杂水样的适应性限制,为重金属污染实时监测提供新工具;活体成像能力有助于揭示Hg2+的生物分布规律。从方法学角度,DNA序列可编程性与CNT光学特性的结合,为开发其他有害物质检测探针提供了范式转移。
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