FeRhGa1?xAsx半赫斯勒合金的半金属性、电子结构与热输运特性研究及其在自旋电子学与热电材料中的应用

研究人员针对自旋电子学与热电材料性能优化需求，通过密度泛函理论(DFT)系统研究了FeRhGa1?xAsx合金的电子结构、磁性与热输运特性。发现FeRhGa0.5As0.5具有100%自旋极化率(SP)和11 W/(m×K)的晶格热导率(κlat)，在5 GPa压力下仍保持半金属性(HM)，且n型掺杂时热电优值(ZT)显著优于p型。该研究为开发高性能自旋电子器件与热电材料提供了新思路。

　　

在当今能源与信息技术领域，自旋电子学器件和热电能量转换材料的发展面临关键挑战：如何同时实现高自旋极化率与优异的热电性能。传统半金属材料虽具有100%自旋极化特性，但其热导率往往过高，制约了在热电领域的应用。而赫斯勒合金(Heusler alloys)因其可调的电子结构和独特的磁性，成为解决这一矛盾的理想候选材料。特别是Fe-Rh基半赫斯勒合金(half-Heusler)，近年来因其潜在的双重功能特性备受关注。

俄罗斯的研究人员Oksana Pavlukhina、Vladimir Sokolovskiy等人在《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》发表的研究，首次系统探索了FeRhGa_1?xAs_x(0≤x≤1)合金的构效关系。研究团队采用第一性原理计算结合玻尔兹曼输运理论，揭示了化学组分调控对材料多尺度性能的影响机制。

研究主要采用密度泛函理论(DFT)进行电子结构计算，通过投影缀加波(PAW)方法和广义梯度近似(GGA)处理交换关联能。采用有限位移法计算声子谱以验证动力学稳定性，并通过弹性常数分析力学稳定性。热电性能则通过求解玻尔兹曼输运方程获得，考虑了温度依赖的弛豫时间近似。

结构特性
通过总能量计算发现，当x≤0.75时γ相最稳定（Ga占据四面体位点），而FeRhAs(x=1)则稳定于β相（Rh占据四面体位点）。声子谱和弹性常数证实所有稳定相均满足动力学和力学稳定性条件。

电子与磁性能
母体化合物FeRhGa和FeRhAs的自旋极化率分别为66%和74%，而FeRhGa_0.5As_0.5展现出完美的半金属性——自旋向上通道呈现金属性，自旋向下通道具有0.5 eV带隙。压力测试表明，该合金在5 GPa压缩压力下仍保持100%自旋极化率。

热输运性能
FeRhGa_0.5As_0.5的晶格热导率(κ_lat)为11 W/(m×K)，介于母体化合物之间（FeRhGa:12.7，FeRhAs:7.45 W/(m×K)）。热电优值(ZT)分析显示，在n型掺杂(~10²² cm^?3)时，功率因子(PF)和ZT值比p型掺杂高数倍，尤其在温度依赖弛豫时间模型中更为显著。

这项研究不仅揭示了FeRhGa_1?xAs_x合金中化学组分-结构-性能的定量关系，更重要的是发现了FeRhGa_0.5As_0.5这一兼具半金属性和优化热输运特性的"双功能材料"。其创新性体现在：1）首次报道该体系在压力下的自旋极化稳定性；2）明确了n型掺杂对热电性能的增强效应；3）为设计新型自旋热电多功能材料提供了组分调控策略。这些发现将推动自旋电子学与热电技术的协同发展，在低能耗存储器件、自旋热电器件等领域具有重要应用前景。