铈基金属有机框架柔性电极材料的双功能应用:尿酸传感与析氧反应协同优化研究

【字体: 时间:2025年06月20日 来源:Journal of Rare Earths 5.2

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  针对传统生物传感器稳定性差和析氧反应(OER)催化剂效率低的问题,研究人员通过构建Ce-MOF-CNT-COOH20/PVA1.2柔性电极材料,实现了尿酸(UA)的高灵敏度检测(45.69 μA·L/(mmol·cm2))和高效OER催化(过电位321 mV@10 mA/cm2),为稀土MOFs在电化学传感与催化领域的协同应用提供了新范式。

  

论文解读
在碳中和背景下,氢能作为清洁能源备受关注,而水电解制氢技术中的析氧反应(OER)因四电子转移过程导致动力学缓慢,亟需高效催化剂。与此同时,传统酶生物传感器受限于生物分子稳定性,非酶电化学传感材料的开发成为研究热点。金属有机框架(MOFs)因其可调控的孔隙结构和丰富活性位点,在两大领域均展现出潜力,但将传感与催化功能集成于单一材料的探索仍属空白。

针对上述问题,中国研究人员通过一锅法制备了Ce-MOF-CNT-COOHX/PVAY柔性电极材料。该研究采用溶剂热法合成铈基MOF,通过羧基化碳纳米管(CNT-COOH)掺杂改善导电性,再与不同厚度的聚乙烯醇(PVA)薄膜复合构建柔性电极。利用循环伏安法(CV)和线性扫描伏安法(LSV)筛选最优配比,最终对Ce-MOF-CNT-COOH20/PVA1.2进行UA传感和OER性能系统评价。

材料表征
扫描电镜(SEM)显示Ce-MOF呈棒状结构,CNT-COOH的引入未破坏其形貌。X射线衍射(XRD)证实复合材料保留了Ce-MOF的晶体结构,傅里叶变换红外光谱(FTIR)检测到Ce3+与CNT-COOH羧基的配位键,表明成功构建稳定复合体系。

UA传感性能
在pH 7.4磷酸盐缓冲液中,该材料对UA的响应时间<5秒,灵敏度达45.69 μA·L/(mmol·cm2),线性范围1-9 mmol/L,检测限69.53 μmol/L。选择性实验表明其对葡萄糖、抗坏血酸等干扰物具有优异抗干扰能力,连续测试100次后电流响应保持95.2%,凸显其临床检测潜力。

OER催化性能
在1M KOH电解液中,10 mA/cm2电流密度下过电位仅321 mV,低于商用IrO2(357 mV)。电化学阻抗谱(EIS)显示其电荷转移电阻显著降低,20小时恒流测试后电位衰减<2%,归因于Ce3+/Ce4+氧化还原对与CNT-COOH的协同导电网络。

结论与展望
该研究开创性地将稀土Ce-MOF材料应用于传感-催化双功能体系,通过CNT-COOH掺杂和PVA柔性基底集成,解决了MOFs导电性差和电极稳定性不足的瓶颈问题。其UA检测性能满足临床需求,OER活性超越贵金属催化剂,为开发多功能集成电化学器件提供了新思路。未来可通过调控其他稀土元素比例或引入新型碳材料,进一步优化材料性能,推动其在可穿戴设备与清洁能源领域的实际应用。

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