太湖溶解性有机质光化学特性研究：活性物种生成及其对微囊藻毒素光降解的影响机制

本研究针对太湖水体中溶解性有机质（DOM）的光化学行为及其对微囊藻毒素-LR（MCLR）降解的调控作用展开。通过分析藻源（CDOM）、芦苇源（RDOM）、腐殖酸（HA）和富里酸（FA）四类DOM的光谱特性与分子组成，发现光照可促进CHON/CHONS类化合物生成，并显著增加活性物种（3DOM??、·OH和1O2）产量，其中FA对MCLR光降解的促进作用最强（29.2%）。该成果为理解DOM介导的水体自净化机制提供了理论依据。

　　

太湖作为中国东部重要的淡水湖泊，近年来频繁爆发蓝藻水华，释放的微囊藻毒素-LR（MCLR）因其强毒性和环境持久性成为重大生态健康威胁。尽管阳光驱动的光降解是MCLR自然消除的主要途径，但水体中复杂的溶解性有机质（DOM）如何影响这一过程尚不明确。DOM作为“双刃剑”，既能通过产生活性物种促进污染物降解，也可能因吸光竞争抑制反应效率。尤其太湖DOM来源多样，包括藻类代谢产物（CDOM）、芦苇分解产物（RDOM）及陆源腐殖物质（HA/FA），其分子组成差异可能导致截然不同的光化学行为。

为解析这一科学问题，中国研究团队在《Journal of Water Process Engineering》发表论文，综合运用三维荧光光谱-平行因子分析（EEM-PARAFAC）和傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）技术，系统比较了四类DOM的光转化特性及其对MCLR降解的调控机制。研究通过模拟太阳光实验，结合活性物种捕获与分子组成解析，揭示了DOM来源依赖性光化学反应规律。

关键技术方法
研究采集太湖藻华区与芦苇区的样品提取CDOM和RDOM，并选用标准HA/FA作为对照。通过EEM-PARAFAC分析荧光组分变化，FT-ICR MS解析分子式组成差异，电子顺磁共振（EPR）检测³DOM^??、·OH和¹O₂生成量，高效液相色谱（HPLC）定量MCLR降解效率。

研究结果

DOM的光谱与分子特征变化
EEM显示四类DOM均以类腐殖酸（Region V）为主，光照10小时后荧光强度显著降低。FT-ICR MS发现CDOM、RDOM和FA富含氮/硫杂原子化合物（CHON/CHONS），而HA以CHO类为主。光照后CDOM/RDOM的分子式数量增加且不饱和度上升，FA则呈现相反趋势。木质素类物质在光照后减少，而CDOM/RDOM中蛋白质/脂类成分凸显。

活性物种生成差异
CDOM产生活性物种能力最强，其·OH和³DOM^??生成量分别为HA的1.8倍和2.3倍；HA则更易生成¹O₂。FA通过³DOM^??向·OH/¹O₂的转化路径，成为MCLR降解的最佳促进剂。

MCLR光降解增强效应
四类DOM均加速MCLR降解，FA组降解率最高（29.2%），较无DOM组提升近3倍。相关性分析表明³DOM^??向·OH的转化是降解效率的关键决定因素。

结论与意义
该研究首次阐明太湖不同源DOM的光化学行为差异及其对MCLR降解的差异化调控机制：藻源DOM因富含氮/硫化合物而成为活性物种“工厂”，陆源FA则通过高效的电子转移路径成为污染物降解“助推器”。这一发现为精准预测毒素环境归趋提供了分子基础，并为利用DOM特性设计水体修复策略（如人工湿地植物配置）提供了理论支撑。未来研究可结合DOM工程化改性，进一步优化光催化净化技术。