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氨基功能化铁铈双金属有机框架增强过氧化物酶活性实现尿酸双模式非侵入式检测
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月20日 来源:Microchemical Journal 4.9
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为解决传统尿酸(UA)检测方法成本高、操作复杂的问题,研究人员开发了具有增强过氧化物酶(POD)活性的氨基功能化Fe3Ce-MOF-NH2双金属有机框架,通过比色/比率荧光双模式实现了0.04μM超高灵敏度的UA检测,为代谢性疾病监测提供了新型无创检测方案。
在人类健康监测领域,尿酸(UA)作为嘌呤代谢的终产物,其浓度异常与痛风、肾病等疾病密切相关。然而现有检测技术面临两大困境:高端仪器依赖性强限制基层应用,单模式检测易受环境干扰。更棘手的是,传统金属有机框架(MOFs)材料虽具有优异孔隙率,但在多模式生物传感中的应用仍存在催化活性不足、信号转换机制不明确等挑战。
针对这些瓶颈,南昌大学的研究团队创新性地设计出氨基功能化铁铈双金属有机框架(Fe3Ce-MOF-NH2),该成果发表于《Microchemical Journal》。通过巧妙的双金属协同策略,研究人员不仅赋予材料增强的过氧化物酶(POD)活性,还构建了基于荧光共振能量转移(FRET)的信号转换系统,首次实现了UA的比色-荧光双模式精准检测。这项突破使非侵入式UA检测灵敏度达到0.04μM,为代谢异常早期诊断提供了革命性工具。
研究团队采用三大关键技术:通过单步溶剂热法构建Fe/Ce双金属活性位点的MOFs;利用电子顺磁共振(EPR)和X射线光电子能谱(XPS)解析•OH主导的催化机制;建立基于尿酸酶(uricase)-Fe3Ce-MOF-NH2级联反应的检测体系,临床样本来自健康志愿者尿液。
表征Fe3Ce-MOF-NH2
SEM和XRD证实材料呈规则八面体结构,XPS显示Fe2+/Fe3+与Ce3+/Ce4+氧化还原对共存。动力学参数显示其对TMB的Km低至0.24mM,证实其超高底物亲和力。
催化机制研究
自由基捕获实验和EPR证明,双金属位点协同促进H2O2分解产生•OH,其产量较单金属MOFs提升3.2倍。Fe3+/Ce4+的快速电子转移是高效催化的关键。
双模式检测性能
UA经尿酸酶分解产生H2O2,催化OPD生成2,3-二氨基吩嗪(DAP)。比色法在450nm处线性范围0.5-100μM,而基于FRET的比率荧光(I560/I460)检测限达0.04μM,较ELISA法灵敏度提高两个数量级。
这项研究开创性地将双金属协同效应与FRET信号转换相结合,不仅揭示了Fe/Ce-MOFs的催化机制,更建立了多模式生物传感新范式。实际样本检测回收率98.7%-102.3%,证实其临床适用性。该技术突破为MOFs在即时检测(POCT)中的应用开辟了新途径,对实现代谢性疾病的居家监测具有重要价值。
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