CZTS/CZTSSe叠层光伏电池的电流平衡与效率优化：数值模拟与性能突破

为突破单结太阳能电池Shockley-Queisser极限（SQL），研究人员通过SCAPS-1D模拟工具设计了一种新型CZTS（1.3 eV）/CZTSSe（1.0 eV）叠层光伏结构，优化吸收层厚度与掺杂浓度后实现38.21%的功率转换效率（PCE），为低成本、环境友好型叠层电池开发提供理论支撑。

　　

全球能源危机与环境污染问题日益严峻，太阳能作为清洁可再生能源备受关注。然而，传统单结硅基太阳能电池面临效率瓶颈（Shockley-Queisser极限34%），且CdTe、CIGS等高效材料存在毒性或元素稀缺问题。铜锌锡硫硒化物（CZTSSe）因其元素丰度、可调带隙（1.0-1.5 eV）和高吸收系数（>10⁴ cm^-1）成为理想替代品，但其最高效率仅12.6%，远低于商用电池。为此，研究人员提出通过叠层结构突破效率限制——将宽带隙CZTS（1.3 eV）与窄带隙CZTSSe（1.0 eV）组合，理论上可显著降低热化损失与非吸收损耗。

为验证这一设想，研究人员采用SCAPS-1D（太阳能电池电容模拟器）对CZTS/CZTSSe叠层电池进行数值模拟。通过求解泊松方程和载流子连续性方程，系统优化了吸收层厚度、掺杂浓度及能带匹配。研究首先独立优化顶电池（Cu₂O/CZTS/Zn(O,S)）与底电池（GO/CZTSSe/Zn(O,S)），随后通过光谱分割设计实现电流匹配——顶电池吸收AM1.5光谱的高能光子，滤过的低能光子由底电池捕获。

关键方法

1. 器件建模：采用SCAPS-1D构建一维模型，设置材料参数（如CZTS带隙1.3 eV、电子亲和势3.8 eV）
2. 光谱管理：顶电池过滤AM1.5光谱供底电池二次吸收
3. 参数优化：调节吸收层厚度（CZTS 900 nm/CZTSSe 500 nm）与掺杂浓度实现电流平衡
4. 性能评估：计算开路电压（V_OC）、短路电流密度（J_SC）、填充因子（FF）和PCE

研究结果

1. 顶电池优化：CZTS厚度增至900 nm时，J_SC提升至18.9 mA/cm²，PCE达16.8%
2. 底电池性能：CZTSe在500 nm厚度下实现J_SC 32.1 mA/cm²，PCE 21.3%
3. 叠层突破：优化后器件V_OC达1.5877 V（接近子电池之和），J_SC 30.75 mA/cm²，FF 78.26%，PCE突破至38.21%
4. 量子效率分析：顶电池在300-950 nm、底电池在950-1300 nm波段响应显著，证实光谱有效分割

结论与意义
该研究首次提出Cu₂O/CZTS/Zn(O,S)//GO/CZTSSe/Zn(O,S)叠层架构，通过能带工程与电流匹配策略实现PCE理论值的大幅提升。创新性体现在：

1. 材料选择：采用无毒、储量丰富的kesterite材料，规避Cd、In等稀缺元素
2. 结构设计：Cu₂O空穴传输层（HTL）与Zn(O,S)缓冲层组合减少界面复合
3. 效率突破：38.21%的PCE为当前CZTSSe基叠层电池最高理论值

局限性包括未考虑三维载流子传输、晶界复合等复杂效应，但该工作为环境友好型高效叠层电池研发提供了重要理论框架，推动太阳能技术向低成本、可持续发展迈进。