过量空位对低合金钢中溶质团簇稳定性的关键作用及其辐照脆化机制研究

本研究针对辐照环境下低合金钢中溶质团簇的形成机制及其导致的辐射硬化和脆化问题，通过密度泛函理论(DFT)、团簇展开和蒙特卡洛模拟，揭示了过量空位在稳定Mn-Ni-Si-空位团簇中的核心作用，发现至少需要7个空位才能实现团簇稳定成核。磷(P)因与空位的化学耦合优先溶解于团簇中，该成果为理解溶质-缺陷相互作用提供了新视角。

　　

在核反应堆压力容器等关键结构中，低合金钢长期暴露于高能粒子辐照环境下，会引发溶质原子聚集形成纳米级团簇，导致材料硬化和脆化，严重威胁结构完整性。这一现象被称为辐照诱导脆化（irradiation embrittlement），是核能安全领域亟待解决的难题。尽管已知Mn、Ni、Si等溶质元素在团簇形成中起重要作用，但空位（vacancy）作为辐照产生的主要点缺陷，其与溶质的相互作用机制尚不明确。美国爱达荷国家实验室的Jia-Hong Ke团队通过多尺度计算模拟，首次定量揭示了过量空位对溶质团簇的稳定化效应，相关成果发表于《Scripta Materialia》。

研究采用密度泛函理论（DFT）计算溶质-空位结合能，结合团簇展开（cluster expansion）方法构建能量模型，最终通过晶格蒙特卡洛（MC）模拟再现团簇动态演化过程。关键样本数据来源于反应堆压力容器钢的辐照实验。

过量空位的稳定化阈值
DFT计算表明，Mn-Ni-Si团簇与空位的结合能显著高于单一溶质-空位相互作用。蒙特卡洛模拟发现，当团簇包含≥7个空位时，其形成能转为负值，实现热力学稳定。这一阈值解释了实验中观察到的团簇尺寸下限。

空位捕获机制
动态模拟显示，Mn-Ni-Si团簇作为高效缺陷陷阱（defect sink），可吸收周围移动的空位。每个团簇平均能捕获15-20个空位，有效降低基体中的空位浓度，这一过程与辐照肿胀（void swelling）抑制直接相关。

磷的协同溶解行为
通过化学势分析发现，磷原子在含空位的Mn-Ni-Si团簇中溶解能降低42%，证实P-vacancy耦合是导致磷偏析（P segregation）的关键因素。该发现为解释辐照脆化中的晶界弱化提供了新机制。

该研究建立了空位介导的溶质团簇演化理论框架，阐明团簇既是辐照缺陷的产物又是后续缺陷的捕获中心。提出的"7空位阈值"为材料设计提供了定量标准，通过调控空位浓度可抑制有害团簇形成。发现磷-空位耦合机制后，未来可通过添加空位捕获元素（如Ti、V）来阻断磷偏析路径。这些成果不仅对核反应堆延寿评估至关重要，也为开发抗辐照材料提供了理论指导。