应变调控极化子抑制载流子衰减增强钙钛矿纳米线CO2光还原性能

针对金属卤化物钙钛矿光催化剂载流子复合快、催化效率低的问题，研究人员通过应变工程合成可调拉伸应变（0%-1%）的CsPbBr3纳米线，发现0.47%应变样品电子消耗速率达300 μmol g?1 h?1，CO选择性100%，性能提升5倍。该研究揭示了应变通过调控极化子形成延缓载流子衰减（672 ps→2.85 ns）并降低*COOH形成能垒的机制，为设计高效光催化剂提供新思路。

　　

光催化技术被视为实现碳中和目标的重要途径，但半导体材料中光生载流子的快速复合严重制约其效率。金属卤化物钙钛矿因其优异的光电特性成为研究热点，然而如何调控其载流子动力学行为仍是未解难题。近期，四川大学的研究团队在《Science Bulletin》发表研究，通过精准调控CsPbBr₃纳米线的晶格应变，首次揭示了应变-极化子-催化性能的构效关系，为设计高效光催化剂提供了全新范式。

研究采用热注射法制备不同应变程度（0%-1%）的CsPbBr₃纳米线，结合超快光谱、原位红外光谱（DRIFTS）和密度泛函理论（DFT）计算，系统分析了应变对材料性能的影响。实验发现应变通过改变晶格常数（a轴伸长0.47%）诱导全局晶格畸变，这种畸变显著增强了电子-声子耦合作用，促使形成局域化更强的极化子（polaron，载流子与晶格振动耦合形成的准粒子）。

【Results and discussion】部分显示：1）形貌表征证实成功构建了从直纳米线到弯曲纳米环的连续应变梯度，高分辨透射电镜（HRTEM）显示应变样品晶面间距扩大0.03 nm；2）瞬态吸收光谱发现0.47%应变样品的载流子寿命从672 ps延长至2.85 ns，证实极化子局域化效应抑制了非辐射复合；3）原位DRIFTS捕获到应变样品COOH中间体的特征峰强度增加3倍，DFT计算表明应变使COOH形成能垒降低0.28 eV；4）光催化测试显示应变样品CO产率达150.2 μmol g^?1 h^?1，是未应变样品的5倍，且保持100%选择性。

【Conclusion】指出该工作首次建立应变-极化子-催化活性的定量关系：适度应变（0.47%）通过双重机制提升性能——极化子局域化延长载流子寿命，同时应变调谐的d带中心位置优化了反应中间体吸附能。这项研究不仅为理解钙钛矿中电荷-晶格相互作用提供新视角，其发展的晶格失配应变策略可拓展至其他催化体系设计。国家自然科学基金（22261142663）和四川省科技计划（2025NSFTD0003）的支持凸显了该研究的战略价值，为解决能源与环境领域的卡脖子问题提供了原创性解决方案。