镍掺杂调控HKUST-1基MOF电化学免疫传感器性能及其在DENV-3 NS1高灵敏检测中的应用

研究人员针对登革病毒血清型3（DENV-3）非结构蛋白NS1检测灵敏度不足的问题，通过合成不同Cu:Ni摩尔比（1:0至1:1）的CuNi-MOF材料，结合10 wt%三乙醇胺（TEOA）调控结构，开发出高性能电化学免疫传感器。最佳材料CuNi-4在0.001–5 ng mL?1范围内实现线性检测，检测限低至0.1 pg mL?1，并在人血清样本中回收率达94–98%，为登革热早期诊断提供新工具。

　　

登革热作为热带地区重大公共卫生威胁，其早期诊断依赖血清中非结构蛋白NS1的检测，但现有方法面临灵敏度低、交叉反应性强等挑战。金属有机框架（MOF）材料因其高比表面积和可调控特性，在生物传感领域展现出潜力，然而纯铜基HKUST-1 MOF的导电性和稳定性限制了检测性能。

为解决上述问题，研究人员通过引入镍元素调控HKUST-1的物理化学性质，系统研究了Cu:Ni摩尔比（1:0至1:1）对材料结构和性能的影响。采用X射线衍射（XRD）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）验证材料合成，通过扫描电镜观察形貌演变，并利用差分脉冲伏安法（DPV）评估电化学性能。

材料合成与表征
通过溶剂热法合成四种CuNi-MOF（CuNi-1至CuNi-4），添加10 wt% TEOA作为结构调节剂。XRD图谱显示所有材料均保持HKUST-1特征晶型，FTIR证实金属-羧酸配位键形成。值得注意的是，当Ni含量达50%（CuNi-4）时，材料形貌从八面体转变为棒状结构，比表面积显著增加。

电化学性能优化
循环伏安测试表明，CuNi-4的氧化还原电流强度最高，归因于镍掺杂提升的电子转移效率。DPV分析显示，CuNi-4对DENV-3 NS1的检测线性范围跨越5个数量级（0.001–5 ng mL^?1），检测限低至0.1 pg mL^?1，远优于同类报道。

选择性与实际样本验证
该传感器对DENV-3表现出显著特异性，与其他血清型（DENV-1/2/4）交叉反应性<5%。在人血清样本中添加0.001–10 ng mL^?1 DENV-3 NS1的回收率为94–98%，证实其抗基质干扰能力。

该研究创新性地通过镍掺杂策略突破传统MOF传感器的性能瓶颈，所开发的CuNi-4基免疫传感器兼具超高灵敏度和优异选择性，为登革热现场筛查提供可靠工具。材料形貌-性能关联机制的揭示，也为设计其他病原体检测用MOF传感器提供理论参考。论文发表于《Sensors International》，标志着MOF材料在传染病诊断领域的应用取得重要进展。