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太阳能驱动下活性炭负载NiFe层状双氢氧化物(NiFe-LDH/C)高效光催化降解美托洛尔的研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月20日 来源:Emerging Contaminants 5.3
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为解决水体中β-受体阻滞剂类污染物难降解问题,研究人员开发了活性炭负载NiFe层状双氢氧化物(NiFe-LDH/C)光催化剂。通过水热法合成材料,证实其在模拟太阳光下对美托洛尔降解率超89%,且具备良好稳定性与循环性能,为医药废水处理提供了新策略。
心血管药物美托洛尔作为典型的β-受体阻滞剂,在全球水体中频繁检出。这类化合物因具有内分泌干扰性和生物累积性,对水生生态系统构成严重威胁。尽管传统污水处理厂(WWTPs)能部分去除这类污染物,但其降解效率受工艺限制且易产生有毒中间体。更棘手的是,现有光催化材料普遍存在可见光响应弱、电荷复合率高、稳定性差等问题。如何开发高效稳定的太阳能驱动催化剂,成为环境治理领域的关键挑战。
南非的研究团队在《Emerging Contaminants》发表的研究中,创新性地将镍铁层状双氢氧化物(NiFe-LDH)与活性碳(C)复合,通过水热法构建了NiFe-LDH/C异质结材料。该研究采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、场发射扫描电镜(FE-SEM)等技术表征材料结构,通过电化学测试分析电荷转移性能,并利用超高效液相色谱-质谱联用(UPLC-MS)解析降解路径。实验选用20 mg/L美托洛尔溶液为处理对象,在300 W氙灯模拟太阳光下评估催化性能。
化学组成分析
FTIR光谱显示,NiFe-LDH/C在3434 cm-1和1618 cm-1处出现羟基特征峰,1383 cm-1处的碳酸根振动证实尿素分解产生的插层阴离子。XRD图谱中11.88°和22.44°的衍射峰对应LDH的(003)和(006)晶面,表明材料保持完好的层状结构。
形貌与比表面积
FE-SEM显示NiFe-LDH呈纳米片层结构,活性碳的引入使比表面积从84.8 m2/g提升至176.3 m2/g。TEM证实LDH均匀分散在碳基底上,选区电子衍射(SAED)的多晶衍射环表明材料具有高结晶度。
光电性能
循环伏安测试显示,NiFe-LDH/C的阳极峰电流显著增强,电荷转移电阻从4.5 kΩ降至0.5 kΩ。能带分析表明,活性碳的导带电位(-1.14V vs NHE)可有效捕获LDH导带电子(-0.31V),促进超氧自由基(O2-•)生成。
降解效能
在80 mg催化剂用量下,NiFe-LDH/C对美托洛尔的3小时降解率达89%,较纯LDH提升25%。动力学分析符合准一级反应模型,速率常数为0.015 min-1。UPLC-MS鉴定出8种中间产物,包括m/z 225的脱甲基产物和m/z 138的苯环开裂产物。QSAR模型评估显示,降解产物毒性较母体化合物降低60%-90%。
作用机制
研究提出双重作用机理:活性碳既作为电子受体抑制e--h+复合,又通过大比表面积富集污染物。LDH价带空穴(h+)氧化水产生羟基自由基(•OH),而碳传递的电子还原氧气生成O2-•,两种活性物种协同攻击美托洛尔的胺基和醚键。
这项工作的重要意义在于:通过简单的材料复合策略,同步解决了光催化剂的可见光吸收、电荷分离和稳定性难题。NiFe-LDH/C在5次循环后仍保持85%以上活性,且适应实际水体pH波动,为规模化应用奠定基础。研究不仅为药物污染控制提供新技术,其"吸附-催化"协同的设计思路也可拓展至其他难降解有机物的治理。未来研究可进一步优化载体形貌,探索连续流反应器中的长期稳定性,推动该技术从实验室走向工程实践。
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