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铈溴化铈(CeBr3)单晶闪烁体的协同异价掺杂缺陷工程:机械与闪烁性能的协同提升
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月21日 来源:Journal of Alloys and Compounds 5.8
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为解决CeBr3闪烁体机械性能差、吸湿性强及能量分辨率不足等问题,研究人员通过Ca2+/Ba2+异价共掺杂策略,采用垂直布里奇曼技术生长单晶。结果表明,Ba2+提升晶体生长稳定性并降低吸湿性,Ca2+将能量分辨率优化至4.3%,双掺杂(0.25 mol% each)使光产额提升25%,能量分辨率达4.1%。该研究为辐射探测材料设计提供了新思路。
在辐射探测领域,铈溴化铈(CeBr3)因其本征闪烁特性、高灵敏度及快速响应(17 ns衰减时间)成为空间探测和医学成像的理想材料。然而,其六方UCl3型晶体结构(P63/m空间群)导致各向异性热膨胀和低热导率,易引发晶格断裂;高吸湿性进一步制约其实际应用。尽管钙钛矿闪烁体(如Cs2CuCl4)因可调带隙受关注,但其低光产额和晶体生长难题限制了发展。CeBr3的现有研究存在矛盾结论:Sr2+掺杂对光产额的影响尚无定论,Ca2+掺杂甚至被报道可能引起发射光谱红移或蓝移。
为突破这些瓶颈,来自Bhabha Atomic Research Centre的研究团队首次提出Ca2+/Ba2+协同掺杂策略,通过垂直布里奇曼法生长单晶,系统研究了掺杂对晶体质量、吸湿性及闪烁性能的影响。研究采用紫外-可见光谱(UV-Vis)、发光分析和闪烁性能测试等技术,揭示了缺陷工程(如(CaCe-VBr)空位对)的调控机制。
Crystal Growth
通过优化掺杂浓度(0.1-0.5 mol%),发现Ba2+(0.25 mol%)显著改善晶体生长界面稳定性,而Ca2+(0.25 mol%)单独掺杂可将能量分辨率从纯CeBr3的4.7%提升至4.3%。双掺杂样品(Ca/Ba各0.25 mol%)表现出协同效应:光产额增加25%,能量分辨率达4.1%,且吸湿性降低。
CONCLUSION
研究证实,异价掺杂通过晶格扰动(如Br-空位形成)增强机械强度,同时Ca2+引入的陷阱中心优化了载流子传输。双掺杂CeBr3的闪烁性能提升归因于缺陷结构的电子调控,其4.1%的能量分辨率接近商用LYSO闪烁体水平。
这项发表于《Journal of Alloys and Compounds》的工作,不仅解决了CeBr3的工程化难题,还为设计新型缺陷工程化闪烁体提供了范式。其意义在于:1)首次实现异价共掺杂对CeBr3性能的协同优化;2)阐明了空位缺陷与闪烁性能的构效关系;3)推动辐射探测器在极端环境(如太空)中的应用。未来研究可进一步探索其他二价离子(如Mg2+)的掺杂效应,以拓展材料体系。
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