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赤泥基Fe-铝硅酸盐催化剂中硅铝比调控对绿色柴油可持续生产的影响机制研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月21日 来源:Molecular Catalysis 3.9
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针对赤泥固废资源化利用与废弃食用油转化效率低的双重挑战,研究人员通过调控Fe-铝硅酸盐催化剂的Si/Al比(25/50/75),构建了具有分级介孔结构(2.39-3.94 nm)的RM-CTA.50催化剂,实现WCO催化热解99.25%转化率与59.64%液体收率,绿色柴油选择性达98%。该研究为工业固废高值化利用和可再生能源生产提供了创新解决方案。
(以下为论文解读,约2000字)
全球每年产生1.755亿吨赤泥(Red Mud),这种铝工业废料因高碱性和重金属含量成为环境负担。与此同时,餐饮业产生的废弃食用油(Waste Cooking Oil, WCO)含有大量游离脂肪酸,传统热解工艺存在烃链断裂、碳沉积等问题,液体燃料收率不足8%。如何通过绿色化学方法实现两类废弃物的协同转化,成为可持续能源领域的关键挑战。
来自印尼理工学院的Eka Putra Ramdhani团队在《Molecular Catalysis》发表研究,创新性地将赤泥转化为Fe-铝硅酸盐催化剂,通过精准调控硅铝比(Si/Al ratio)优化介孔结构和酸性位点分布。研究发现Si/Al=50的RM-CTA.50催化剂具有786 m2/g比表面积和2.39 nm介孔通道,其Lewis酸与Bronsted酸平衡特性使WCO催化热解效率提升近8倍,绿色柴油(C15-C18烷烃)选择性达98%,为固废基催化剂设计提供了新范式。
关键技术方法包括:1)采用X射线衍射(XRD)和N2吸附-脱附表征催化剂晶体结构与孔径分布;2)NH3-TPD和吡啶吸附红外光谱测定酸性位点类型;3)固定床反应器评估WCO催化热解性能;4)GC-MS分析液态产物组成。实验所用赤泥来自印尼宾坦群岛,含20.21% SiO2和28.87% Al2O3。
【材料】章节显示,原始赤泥主要物相为赤铁矿(Fe2O3)和硅铝氧化物,经模板剂辅助水热合成后转化为无定形Fe-铝硅酸盐。
【催化剂表征】结果揭示:Si/Al比升高导致介孔膨胀(25→75时孔径从2.39增至3.94 nm),但Si/Al=50时形成最发达的孔道网络。FTIR显示1080 cm-1处Si-O-Si振动峰随硅含量增加而增强,证实骨架硅铝比可调。酸性测试表明RM-CTA.50具有最优的酸量(1.24 mmol/g)和L/B酸比例(1.68)。
【结论】部分指出,Si/Al=25时因介孔发育不足限制传质,而Si/Al=75虽增大孔径但降低酸密度。RM-CTA.50的协同效应使其WCO转化率达99.25%,液态烃收率59.64%,显著优于原始赤泥催化效果(7.61%)。产物中98%为符合EN 590标准的绿色柴油组分(C15-C18)。
该研究的突破性在于:首次建立赤泥基催化剂Si/Al比-介孔结构-酸性-催化活性的四维构效关系,证实中等硅铝比(50)既能维持骨架稳定性,又可形成适宜酸强度和孔径分布。从工程角度看,该工艺使每吨WCO可产598升绿色柴油,同时消纳1.2吨赤泥,兼具经济与环境效益。作者在【讨论】中强调,该方法可推广至其他含铁固废的催化剂设计,为"以废治废"的循环经济模式提供技术支撑。
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