聚丙烯酸共聚物水凝胶高效选择性吸附铀的性能优化与机制研究

【字体: 时间:2025年06月21日 来源:Results in Engineering 6.0

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  针对酸性多离子环境中铀吸附效率低、选择性差的问题,研究人员通过响应面法优化聚丙烯酸-丙烯酰胺共聚物水凝胶p(AA-co-Am)的合成工艺,实现1111.11 mg/g的超高铀吸附容量,其Langmuir等温模型和伪二级动力学特征揭示了化学吸附主导机制,FTIR证实UO22+与羧基配位作用,该材料在核废水处理中展现出卓越选择性。

  

随着核工业发展,放射性废水处理成为全球性难题,其中铀(U)的回收尤为关键。传统吸附材料在酸性多离子环境中面临吸附容量低、选择性差的瓶颈,而水凝胶因其三维网络结构和丰富官能团被视为潜力材料。然而,现有研究对丙烯酸类水凝胶在极端条件下的铀吸附机制缺乏系统优化。

为解决这一难题,国内研究人员通过响应面法(RSM)设计五水平三变量的中心复合实验,优化出p(AA-co-Am)水凝胶的最佳合成参数:丙烯酸与丙烯酰胺摩尔比7:1,交联剂MBA占比0.88%。表征显示该材料具有4956%的溶胀度和98.02%平衡含水率,SEM观察到铀吸附后表面粗糙度增加,TGA证实其在120℃内保持稳定。FTIR光谱中916 cm-1处O=U=O特征峰证实UO22+与羧基的强配位作用。

关键技术包括:1) 采用CCD实验设计优化吸附条件;2) ICP-OES测定铀浓度;3) 通过Langmuir/Freundlich模型和伪二级动力学分析吸附机制;4) 多离子竞争实验评估选择性。

【吸附条件优化】
通过RSM建立二次模型,确定最佳吸附条件为0.06 g吸附剂、pH 4.3、126分钟,实测吸附率达99.43%。方差分析显示pH和吸附剂质量对结果影响最显著(P<0.0001)。

【动力学特征】
伪二级动力学模型(R2=0.99)表明吸附受化学机制主导,25分钟内快速达到439 mg/g吸附量,速率常数k2为0.0014 g/(mg·min)。

【等温吸附】
65℃时Langmuir模型拟合最优,最大吸附量达1111.11 mg/g,是文献报道值的1.1-14.5倍。温度升高促进吸附,暗示吸热过程。

【选择性验证】
在含Al3+、Mn2+等干扰离子的模拟废水中,铀选择性系数达0.48(vs Ca2+),pH=2时仍保持19.89 mg/g吸附容量。

该研究开创性地将RSM应用于水凝胶铀吸附体系优化,其突破性吸附容量源于丙烯酰胺引入增强的官能团密度。相较于同类材料,p(AA-co-Am)在酸性环境下的稳定性与选择性更具工业应用价值,为核废料回收提供了新材料解决方案。未来研究可探索其固定床柱吸附性能和再生循环稳定性,推动实际工程应用。论文发表于《Results in Engineering》,为放射性污染治理领域提供了重要参考。

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