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基于双增强CNTs-PAN@UiO-66-NH2纳米纤维膜的耐用移液枪头固相萃取技术用于多氯联苯的快速检测
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月21日 来源:Separation and Purification Technology 8.2
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为解决多氯联苯(PCBs)因高亲脂性和极低浓度导致的检测难题,研究人员开发了一种基于羧基化碳纳米管(COOH-CNTs)和聚丙烯腈(PAN)@UiO-66-NH2双增强纳米纤维膜(CNTs-PAN@UiO-66-NH2)的耐用移液枪头固相萃取(PT-SPE)技术。该技术通过优化参数,在17分钟内完成水样和食品中5种PCBs的快速提取,检测限低至0.008–0.241 μg?L?1,并利用密度泛函理论(DFT)证实卤键作用对高提取效率的关键贡献。该方法兼具快速、高灵敏度和可重复性,为环境与食品安全监测提供了新工具。
多氯联苯(PCBs)作为《斯德哥尔摩公约》管控的持久性有机污染物,曾因低成本、化学稳定性和阻燃性被广泛用于工业领域,但其对水生生物和人类的肝毒性、神经毒性等健康风险已引发全球关注。然而,PCBs在环境和食品中的痕量存在(通常低于仪器直接检测限)以及复杂的基质干扰,使得传统分析方法面临巨大挑战。现有固相萃取(SPE)技术虽能富集目标物,但存在吸附剂泄漏、高压差和效率不足等问题。
为解决上述问题,兰州大学的研究团队创新性地将电纺丝技术与功能材料结合,开发了一种基于双增强纳米纤维膜(CNTs-PAN@UiO-66-NH2 NFM)的移液枪头固相萃取(PT-SPE)方法。该研究通过引入羧基化碳纳米管(COOH-CNTs)增强机械强度,并利用金属有机框架材料UiO-66-NH2提供丰富吸附位点,成功实现了水样和食品中5种PCBs的17分钟快速提取,检测限低至亚微克每升级别。相关成果发表于《Separation and Purification Technology》,为环境与食品安全监测提供了高效、低成本的新方案。
关键技术包括:(1)电纺丝制备CNTs-PAN@UiO-66-NH2纳米纤维膜;(2)PT-SPE装置设计与参数优化;(3)高效液相色谱-紫外检测(HPLC-UV)分析;(4)密度泛函理论(DFT)计算吸附机制。实际样本涵盖黄河水、自来水和食用油。
材料设计
通过DFT计算证实,CNTs的π-π共轭与UiO-66-NH2的卤键协同作用显著提升PCBs吸附能力,吸附能达-25.6至-29.8 kJ/mol。
方法优化
优化后的PT-SPE条件使用10 mg NFM、2 mL正己烷洗脱,回收率达82.3%-108.4%,RSD<8.2%,较传统SPE时间缩短80%。
实际应用
在加标食用油中检出限低至0.027 μg?L?1,且NFM重复使用10次后效率仅下降4.7%,证实其耐用性。
该研究不仅提供了一种PCBs检测的高效方法,更通过材料-装置-机理的全链条创新,为其他痕量污染物的快速检测提供了范式。特别是DFT理论指导的材料设计策略,突破了传统吸附剂开发的试错局限。研究者特别指出,该方法在基层监测场景中具有显著的成本优势,单个PT-SPE耗材成本不足2元,且无需复杂设备支持。未来可通过扩展MOFs类型进一步优化对特定PCBs同系物的选择性。
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