CO2活化碳/碳复合干凝胶的纳米结构设计及其电化学性能调控研究

本研究针对碳基电极材料的结构-性能关系不明确的问题，通过CO2活化调控碳/碳(C/C)复合干凝胶的孔隙结构和表面化学性质，发现增加活化时间和棉纤维(CFs)含量可显著提升比表面积(575→1,471 m2 g?1)和比电容(144→344 F g?1)，证实电容性能主要受比表面积而非孔隙几何形状支配，为高性能超级电容器电极设计提供理论依据。

　　

随着全球能源需求激增，开发高效储能器件成为研究热点。超级电容器因其高功率密度和快速充放电特性备受关注，但其能量密度提升受限于电极材料性能。碳基材料虽具有导电性佳、稳定性好等优势，但传统研究对材料结构参数与电化学性能的关联机制缺乏系统认知。特别是具有三模态孔隙（微孔、介孔、大孔）的碳/碳(C/C)复合材料，其表面化学性质、孔隙结构与电荷存储效率的定量关系尚不明确。

泰国研究团队在《Surfaces and Interfaces》发表的研究，创新性地将棉纤维(CFs)引入间苯二酚-甲醛(RF)溶胶体系，通过CO₂活化制备C/C复合干凝胶电极。研究发现：延长CO₂活化时间至90分钟可使比表面积提升156%，CFs的加入通过形成大孔隧道促进CO₂深度渗透，同步增加微/介孔体积。电化学测试表明，优化后的材料在0.5 A g^?1电流密度下比电容达344 F g^?1，较未活化样品提升139%。该工作首次明确比表面积而非孔隙几何是影响电容性能的主控因素，为精准设计储能器件电极提供了新思路。

关键技术包括：1) 采用溶胶-凝胶法结合超临界干燥制备CFs/RF复合干凝胶；2) 通过CO₂活化调控材料孔隙结构；3) 使用循环伏安法(CV)和恒电流充放电(GCD)评估电化学性能；4) 结合X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱分析表面化学状态。

研究结果
孔隙结构与表面性质：CO₂活化使样品CCX10A90的微孔体积增加3.8倍，CFs引入的宏观孔隙使CO₂扩散深度提升40%。XPS显示活化后含氧官能团(O–H、C=O)含量增加2.3倍，增强表面润湿性。

电化学性能：在1 M H₂SO₄电解液中，CCX10A90的GCD曲线呈对称三角形，库仑效率达98%。对比实验证实，比表面积1,471 m² g^?1的样品比电容是575 m² g^?1样品的2.4倍，但孔隙形状相似的样品间电容差异不足5%。

结论与意义
该研究揭示CO₂活化通过协同效应提升C/C复合材料性能：1) 气体活化创造分级孔隙，CFs衍生的大孔作为"高速通道"促进电解液渗透；2) 表面氧官能团诱导伪电容效应；3) 结构无序度增加改善电荷离域。突破性发现是电容性能与比表面积呈线性相关(R²>0.95)，而与孔隙形状关联性弱，这一结论纠正了既往研究中过度关注孔隙形貌的认知偏差。研究成果为开发新一代高能量密度储能器件奠定材料基础，提出的"表面优先"设计策略可推广至其他多孔电极体系。