有机-无机传输层协同优化提升FAPbI3钙钛矿太阳能电池性能的数值模拟研究

本研究针对钙钛矿太阳能电池(PSCs)中电荷传输效率低和界面复合损失等问题，通过SCAPS-1D模拟优化FTO/STO/FAPbI3/Spiro-OMeTAD/Au结构，发现900 nm吸收层与200 nm空穴传输层(HTL)组合可使器件获得22.58%的转换效率(PCE)和99.30%的量子效率(QE)，为高性能PSCs设计提供理论指导。

　　

随着化石能源消耗引发的环境问题日益严峻，开发高效稳定的太阳能转换技术成为全球研究热点。钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其可调带隙、高吸光系数和溶液加工性等优势，在十年内将认证效率从3.8%提升至26.1%，展现出巨大应用潜力。然而，基于甲脒铅碘(FAPbI₃)的PSCs仍面临传输层能级失配、界面复合和铅毒性等多重挑战。

为解决上述问题，研究人员通过SCAPS-1D太阳能电池电容模拟软件，系统研究了有机空穴传输材料Spiro-OMeTAD与无机电子传输材料硫掺杂氧化锡(STO)的协同作用。研究发现，通过精确调控传输层厚度和掺杂浓度，可显著提升FAPbI₃基PSCs的光电转换性能，相关成果发表在《Total Environment Engineering》上。

研究采用数值模拟方法，基于Poisson方程和连续性方程建立器件物理模型。关键参数包括：AM1.5G光谱照明条件，各层材料的光电特性参数（如FAPbI₃带隙1.47 eV，STO电子迁移率5300 cm²V^-1s^-1），以及界面缺陷密度（1×10¹⁰ cm^-2）。通过系统扫描厚度、掺杂浓度等参数空间，获得最优器件配置。

3.1 厚度效应
研究发现吸收层厚度在900 nm时实现最佳光捕获与电荷收集平衡，过厚会导致载流子复合增加。HTL厚度优化至200 nm可兼顾空穴提取与串联电阻控制，使填充因子(FF)达80.91%。

3.2 掺杂浓度影响
当FAPbI₃受主密度为1.3×10¹⁶ cm^-3时，开路电压(V_OC)提升至1.10 V；Spiro-OMeTAD受主密度达2×10¹⁹ cm^-3时，PCE提高32%至25.5%，证实重掺杂HTL可改善能级对齐。

3.3 电阻与温度特性
器件在300 K、串联电阻<1 Ω-cm²和分流电阻>10⁴ Ω-cm²时表现最优。温度升至420 K会导致PCE下降15%，凸显热管理的重要性。

3.5 优化模型性能
最终获得的FTO(100 nm)/STO(150 nm)/FAPbI₃(900 nm)/Spiro-OMeTAD(200 nm)/Au结构展现出卓越性能：V_OC=0.98 V，J_SC=28.34 mA/cm²，FF=80.89%，PCE=22.58%。Nyquist图谱显示界面电荷转移电阻显著降低，证实STO优异的电子提取能力。

该研究通过多参数协同优化，证实有机-无机杂化传输层可协同提升FAPbI₃基PSCs的性能。STO的高电子迁移率与Spiro-OMeTAD的能级匹配共同抑制了界面复合，使器件平均量子效率达99.30%。这些发现为开发高效稳定PSCs提供了重要设计准则，同时指出降低金电极成本和探索无铅替代材料是未来研究方向。该工作通过理论模拟指导实验优化，加速了钙钛矿光伏技术的商业化进程。