欧洲空气质量模型中人为非甲烷挥发性有机物排放特征谱的优化研究及其对臭氧和二次有机气溶胶的影响

本研究针对欧洲空气质量模型(CAMS-REGv7.1)中非甲烷挥发性有机物(NMVOC)排放特征谱数据陈旧的问题，首次评估了更新特征谱(OLIV23)对苯系物(BTX)和臭氧(O3)模拟的影响。通过MONARCH化学传输模型验证发现，新特征谱显著改善了苯模拟偏差(NMB从-46.1%提升至-27.7%)，优化了溶剂排放分配，但工业排放过分配导致局部模拟偏差。研究为欧盟新版《环境空气质量指令》的实施提供了关键数据支持。

　　

随着欧洲新版《环境空气质量指令》(2024/2881/EU)实施更严格的臭氧(O₃)和颗粒物(PM)限值，非甲烷挥发性有机物(NMVOC)的精准模拟成为关键挑战。这类物质不仅本身具有致癌性（如苯），更通过光化学反应生成O₃和二次有机气溶胶(SOA)，威胁呼吸系统健康并影响气候变化。然而当前欧洲主流排放清单CAMS-REG仍沿用1990年代的特征谱数据，尤其对溶剂使用、交通等快速演变行业的排放分配存在显著偏差。

荷兰应用科学研究院(TNO)领衔的国际团队在《Environmental Pollution》发表研究，首次系统评估了更新NMVOC特征谱对欧洲空气质量模拟的影响。研究采用MONARCH化学传输模型，对比CAMS默认特征谱与Oliveira等(2023)新编数据集(OLIV23)在2019年模拟中的表现，重点分析苯、甲苯、二甲苯(BTX)的浓度变化及对O₃生成的影响。

关键技术包括：1)基于CAMS-REGv7.1清单的0.1°×0.1°网格化排放数据处理；2)使用MONARCH模型（配置RACM2化学机制）进行多情景模拟；3)欧洲环境署(EEA)提供的BTX观测数据验证；4)最大日8小时平均臭氧(MDA8 O₃)变化量化。

NMVOC特征化排放比较
更新后的OLIV23特征谱使所有NMVOC物种排放量变化超过±15%，其中住宅木材燃烧排放的重新分配使苯模拟显著改善。溶剂活动特征谱的更新则缓解了首都城市甲苯/二甲苯的高估问题，但工业排放的过度分配导致部分城市区域模拟偏差加剧。

空气质量模型验证
苯的归一化平均偏差(NMB)从-46.1%提升至-27.7%，主要归因于住宅燃烧排放的精准拆分。甲苯在都市区的模拟高估降低约30%，但工业区出现新的低估。O₃敏感性分析显示，尽管NMVOC重组显著改变前体物分布，但对O₃的影响呈现季节性差异：3月MDA8 O₃最大降幅达14 μg/m³，5月增幅8 μg/m³，夏季因生物源排放主导而影响减弱。

结论与意义
该研究揭示了更新NMVOC特征谱对改善欧洲空气质量模型性能的关键作用：1) 证实住宅燃烧和溶剂排放的精准特征化是提升BTX模拟精度的核心；2) 首次量化了NMVOC重组对O₃的边际影响，为欧盟实施"从污染物到化学产物"的精细化管理提供科学依据；3) 指出当前工业排放分配偏差和化学机制简化（如缺乏个别NMVOC物种反应路径）仍是主要限制因素。研究成果直接支撑了欧盟Copernicus大气监测服务(CAMS)的清单优化，并为修订EMEP/EEA排放指南提供了实验证据。未来需结合单颗粒质谱等新型观测技术，进一步解析特定NMVOC物种的二次转化机制。