剪切条件下超弹性与强粘附性异质聚合物网络的设计原理与性能优化

针对软聚合物粘合剂在剪切载荷下强粘附性与低滞后性难以兼得的矛盾，研究人员通过构建"超弹性体-粘附层"异质结构（HEAs），提出厚度比（h2/2h1）与剪切模量比（G1/Gtotal）的协同调控机制。实验证实该设计可使滞后损耗降低60%，同时实现90%的蠕变恢复率，为柔性电子器件和软体机器人用高性能粘合剂开发提供理论指导。

　　

在柔性电子和软体机器人技术迅猛发展的今天，聚合物粘合剂正面临前所未有的性能挑战。传统粘合剂虽然能像壁虎脚掌般牢牢粘附物体，但在反复弯折时会产生明显的能量损耗（滞后现象），导致折叠屏出现皱纹、开裂等问题。这就像用橡皮筋捆扎物品——初期绑得紧，但反复拉伸后变得松弛无力。更棘手的是，粘附性需要分子链间摩擦来耗散能量，而超弹性却要求分子网络快速回弹，这两个特性在分子设计层面存在根本矛盾。

以往研究者尝试过两种解决路径：均质网络的图案化改性（如仿生微结构）和异质结构的构建。其中，超弹性粘合剂（HEAs）通过"三明治"结构（粘附层-超弹性体-粘附层）在拉伸条件下取得突破。但当材料受剪切力时——想象用手指搓动粘在玻璃上的胶带——各层变为串联受力，原有设计准则完全失效。这正是深圳大学的研究团队在《Extreme Mechanics Letters》发表的研究要解决的核心问题。

研究团队采用光聚合与浸涂联用技术，制备了以聚丙烯酸丁酯（PBA）为超弹性基体、丙烯酸丁酯-甲基丙烯酸异冰片酯-丙烯酸共聚物[P(BA-co-IBA-co-AA)]为粘附层的异质材料。通过理论建模发现，当超弹性层厚度（h₂）远大于粘附层（2h₁），且粘附层模量（G₁）接近整体模量（G_total）时，剪切滞后显著降低。循环剪切测试显示，当h₂/2h₁=10且G₁/G_total>0.8时，能量损耗较均质材料减少75%。

Results and discussion
通过建立串联力学模型，研究发现粘附层的应变集中是滞后的主因。当h₂/2h₁从1增至10时，超弹性体承担了85%的剪切变形；而G₁/G_total>0.8时，模量匹配使应力分布更均匀。实验数据与理论预测误差<5%，验证了设计准则的可靠性。蠕变测试进一步表明，优化后的样品在24小时载荷后恢复率达92%，远超传统粘合剂的60%。

Conclusions
该研究首次建立了剪切模式下异质聚合物网络的结构-性能关系，突破性地证明模量比（而非绝对值）是控制滞后的关键。Haowei Ruan和Ping Zhang等发现，较厚的超弹性层就像"减震器"般吸收大部分变形，而适度刚性的粘附层则像"缓冲带"防止局部应力集中。这种设计理念不仅适用于粘合剂开发，对软骨仿生材料、柔性传感器等需同时承受剪切与粘附载荷的领域都具有启示意义。

Author contributions
Haowei Ruan和Ping Zhang共同完成实验设计与论文撰写，Canhui Yang负责理论建模与项目指导。国家重点研发计划（2023YFB3812500）和国家自然科学基金（12302212）为本研究提供支持。