碳纳米管/壳聚糖改性无烟煤复合材料(An/CNTs@CS)的优化制备及其对废水中酚类的高效去除机制研究

【字体: 时间:2025年06月22日 来源:Microporous and Mesoporous Materials 4.8

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  针对工业废水中高毒性酚类污染治理难题,埃及研究团队开发了基于无烟煤(An)、碳纳米管(CNTs)和壳聚糖(CS)的新型复合材料An/CNTs@CS。通过响应面法(RSM)优化获得95.4%的酚去除率,揭示其通过π-π堆积和氢键等多机制协同作用,兼具56.162 mg/g吸附容量和5次循环稳定性,为低成本废水处理提供新方案。

  

随着工业化的快速发展,酚类污染物已成为威胁水环境安全和人类健康的"隐形杀手"。这类化合物不仅来源广泛,更因其高毒性和持久性被列为优先控制污染物。埃及等国家甚至将饮用水酚含量限制在0.002 mg/L的苛刻标准。传统处理方法如化学氧化易产生二次污染,生物法则面临效率瓶颈。在此背景下,吸附法因其经济高效脱颖而出,而开发兼具优异吸附性能和循环稳定性的新材料成为研究热点。

来自埃及Matrouh公司和Beni-Suef大学的研究团队创新性地将无烟煤(An)、多壁碳纳米管(MWCNTs)和壳聚糖(CS)复合,研制出An/CNTs@CS新型吸附剂。通过Box-Behnken设计优化实验参数,在pH 6.89、29.15分钟接触时间、11.82 mg/L初始浓度条件下实现95.4%的酚去除率。该材料在《Microporous and Mesoporous Materials》发表的研究中展现出56.162 mg/g的吸附容量,且经5次循环后仍保持高效,为工业废水处理提供了可持续解决方案。

研究采用X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征材料结构,结合比表面积分析(BET)确认其多孔特性。通过响应面法(RSM)建立二次回归模型,并运用方差分析(ANOVA)验证模型显著性。吸附机制研究涵盖Langmuir等温线、伪二级动力学模型(PSO)和热力学分析。

【XRD研究】显示复合材料在2θ=26.4°出现石墨(002)晶面特征峰,证实CNTs成功负载。FTIR检测到-OH和C=O等官能团,为氢键作用提供活性位点。BET分析测得材料具有18.56 m2/g比表面积和0.023 cm3/g孔体积的介孔结构。

【优化分析】通过BBD确定各参数影响程度:pH>接触时间>吸附剂剂量。在最优条件下,实验值与预测值误差仅1.3%,验证模型可靠性。温度升高至327K促进吸附,说明过程为吸热反应。

【吸附机制】Langmuir模型(R2=0.994)表明单分子层吸附占主导,最大容量达56.162 mg/g。伪二级动力学(R2=0.948)暗示化学吸附参与,但20 kJ/mol的吸附能又指向物理吸附为主,实际为多机制协同:π-π共轭作用、静电吸引和孔隙填充共同发挥作用。

【结论与讨论】该研究成功开发出性能优异的An/CNTs@CS复合材料,其创新性体现在三方面:1)利用廉价无烟煤为载体降低成本;2)CNTs增强材料机械强度和吸附活性位点;3)CS的生物相容性提升环境友好性。热力学参数(ΔG<0, ΔH>0)证实过程为自发吸热反应,实际应用中可通过适度升温提升效率。研究不仅为酚类污染控制提供新技术,其建立的RSM优化框架也可推广至其他污染物体系,对推动水处理技术发展具有重要实践价值。材料5次循环后仍保持90%以上效率的特性,显著优于传统活性炭,展现出良好的工程应用前景。未来研究可进一步探索其在复杂工业废水体系中的抗干扰能力和长期稳定性。

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