双功能Pd/Fe-MOF催化剂的原位H2O2生成催化湿式过氧化氢氧化降解甲基橙的研究

为解决传统芬顿反应中金属盐和氧化剂过量使用导致的污泥问题，研究人员开发了基于双功能Pd/Fe-MOF催化剂的催化湿式过氧化氢氧化（CWPO）新策略。通过对比预加H2O2（CWPO-I）与原位生成H2O2（CWPO-II）两种模式，发现Pd/MIL-100(Fe)在CWPO-II中表现出最高降解速率（1992×10–5 mmol/h）和循环稳定性，为绿色废水处理提供了高效低耗的解决方案。

　　

纺织印染废水中的有机染料因其高芳香性和低生物降解性，成为环境治理的难点。传统芬顿反应虽能有效降解污染物，但需大量铁盐和H₂O₂，导致酸性污泥和后续处理负担。如何实现高效、低耗、无二次污染的降解过程？韩国国立研究基金会支持的研究团队在《Molecular Catalysis》发表论文，通过设计双功能Pd/Fe-MOF催化剂，利用原位H₂O₂生成策略，为这一难题提供了创新解决方案。

研究采用催化湿式过氧化氢氧化（CWPO）技术，对比了四种Fe-MOF（MIL-88A、MIL-101(Fe)、Fe-MOF-74、MIL-100(Fe)）及其Pd修饰版本在预加H₂O₂（CWPO-I）和原位H₂O₂生成（CWPO-II）模式下的性能。通过X射线衍射（XRD）和氮气吸附-脱附表征材料结构，紫外-可见光谱监测甲基橙（MO）降解动力学，并结合循环实验评估催化剂稳定性。

Chemicals
研究使用铁盐、有机配体（如富马酸、DHTA）和Pd(OAc)₂等试剂合成MOF，H₂O₂和MO作为反应体系核心组分。

Strategy for CWPO of MO
Fe-MOF在CWPO-I中因ROS攻击导致结构坍塌，而Pd/Fe-MOF在CWPO-II中通过Pd位点持续生成低浓度H₂O₂，保护Fe节点并维持催化活性。Pd/MIL-100(Fe)的MO降解速率达1992×10^–5 mmol/h，优于CWPO-I的1657×10^–5 mmol/h。

Conclusion
该研究突破传统芬顿反应的剂量依赖性限制，通过Pd/Fe-MOF的双功能协同作用实现高效原位H₂O₂生成与污染物降解。Pd/MIL-100(Fe)的四次循环稳定性验证了其工业应用潜力，为纺织废水处理提供绿色新范式。

重要意义
研究首次系统比较不同配体Fe-MOF在CWPO中的行为差异，阐明原位低浓度H₂O₂对结构保护的作用机制。通过避免外部氧化剂添加，减少污泥产生和中和步骤，显著降低处理成本与环境风险，推动高级氧化工艺（AOPs）向可持续发展迈进。