二维g-SiC/Nb2CO2异质结作为锂/钠离子电池负极材料的电化学性能与机器学习预测研究

针对锂/钠离子电池负极材料容量受限和界面稳定性差的难题，兰州理工大学团队通过第一性原理计算与机器学习相结合，系统研究了g-SiC/Nb2CO2异质结的电化学性能。研究发现该材料具有0.58 eV（Li）和0.27 eV（Na）的超低扩散势垒、910.54 mAh/g（Li）和505.86 mAh/g（Na）的高理论比容量，并通过机器学习揭示了原子特性与吸附性能的关联规律，为高性能电池材料设计提供了新范式。

　　

随着化石能源枯竭与气候变化加剧，锂离子电池（LIB）因其高能量密度和长循环寿命成为储能领域的主流技术。然而，商用石墨负极的理论比容量已接近极限，且锂资源分布不均导致成本波动。钠离子电池（SIB）因钠资源丰富、成本低廉成为理想替代方案，但现有负极材料面临比容量低、体积膨胀等问题。MXene材料Nb₂CO₂虽具有优异导电性和离子扩散性能，但其理论比容量不足；二维硅碳材料（g-SiC）虽具备高容量特性，但单独使用难以兼顾稳定性。如何通过材料复合突破性能瓶颈，成为当前研究的关键挑战。

兰州理工大学研究人员在《Applied Surface Science》发表论文，创新性地构建g-SiC/Nb₂CO₂异质结，采用"材料设计-性能验证-规律挖掘-优化迭代"的闭环研究范式。通过密度泛函理论（DFT）计算验证其结构稳定性与电化学性能，结合机器学习（ML）解析原子特性与吸附能的关联规律，最终获得兼具高容量与快速离子传导的新型负极材料。

关键技术方法
研究采用CASTEP软件进行第一性原理计算，使用GGA-PBE泛函优化结构，设置15 ?真空层避免周期性边界效应；通过AIMD模拟验证300 K下的热稳定性；构建包含界面结合能、层间距等参数的数据库，采用核岭回归（KRR）等机器学习算法预测吸附能；结合原子电离能、电负性等物理特性建立描述符体系。

研究结果

1. 结构稳定性与电子特性
   异质结晶格失配率仅0.3%，AIMD模拟显示无键断裂或结构变形，证实其热力学稳定性。电荷密度差分析表明界面存在电子转移，形成内建电场促进离子迁移。

2. 吸附与扩散性能
   Li/Na在异质结表面的最稳定吸附位点吸附能分别为-2.43 eV和-1.67 eV，低于单组分材料。Li扩散势垒（0.58 eV）比纯Nb₂CO₂降低32%，Na扩散势垒（0.27 eV）达到MXene家族最低值之一。

3. 电化学性能
   开路电压较单层材料降低0.97 V（Li）和0.18 V（Na），理论比容量达910.54 mAh/g（Li）和505.86 mAh/g（Na），分别是商用石墨的2.5倍和1.7倍。

4. 机器学习预测
   通过特征重要性分析发现，原子半径、电负性与吸附能相关性最强（R²>0.92），为材料设计提供量化指标。

结论与意义
该研究首次将g-SiC与Nb₂CO₂复合构建异质结，通过DFT与ML的协同策略，证实其兼具高容量、低扩散势垒和优异稳定性。机器学习揭示的"原子特性-吸附性能"映射关系，突破了传统试错法局限，形成可推广的材料设计方法论。研究成果不仅为LIB/SIB负极材料开发提供新思路，其"计算指导-实验验证-数据驱动"的研究范式对能源材料领域具有普适性参考价值。