综述：基于g-C3N4光催化剂的CO2转化为CH4的可持续性研究：缺陷、进展与展望

（编辑推荐）本综述聚焦g-C3N4基光催化剂在CO2-CH4转化中的可持续性路径，系统分析掺杂（doping）、异质结（heterojunction）等改性策略对环境足迹的影响，提出太阳能/LED光源、直接空气捕获（DAC）等新兴技术整合方案，为碳中和目标下的光催化技术提供系统评估框架。

　　

光催化CO₂-CH₄转化的绿色革命：g-C₃N₄的可持续之路

引言：气候危机下的光催化机遇
大气CO₂浓度从2023年419.3 ppm飙升至2024年425.4 ppm，推动全球地表温度较工业化前升高1.55°C。光催化CO₂还原为CH₄因其温和反应条件和能源兼容性脱颖而出，其中g-C₃N₄凭借2.7 eV窄带隙、无金属特性成为研究热点。

g-C₃N₄的改性策略与可持续性权衡
通过尿素热缩聚合成的g-C₃N₄存在电荷复合快等缺陷。研究显示：

• 元素掺杂：磷(P)掺杂使CH₄产率提升3倍，但含磷前驱体可能造成水体富营养化
• 异质结构建：TiO₂/g-C₃N₄型II异质结延长载流子寿命至纳秒级，但高温烧结工艺能耗达8 kWh/kg
• 生物模板法：以纤维素为模板制备的多孔g-C₃N₄表面积达200 m²/g，但模板去除需酸碱处理

光催化系统的全生命周期评估

• 光源选择：传统汞灯（300 W）的CH₄产率为15 μmol/g·h，而太阳能模拟器仅降低20%效率但节能90%
• 碳源适应性：含10% SO₂的工业尾气使Cu/g-C₃N₄催化剂失活，但预吸附层设计可提升抗毒化能力
• 产物分离：分子筛膜分离CH₄/CO₂混合气的能耗为0.8 kWh/m³，较低温蒸馏降低60%

前沿交叉技术融合

• DAC-光催化耦合：胺基吸附剂捕获的CO₂直接通入反应体系，实现大气CO₂负排放
• 机器学习预测：基于1327组实验数据训练的神经网络模型，可预测B掺杂量对CH₄选择性的影响（R²=0.91）
• 生物杂化系统：固氮菌与g-C₃N₄协同将CO₂转化效率提升40%，但菌群稳定性仅维持72小时

挑战与展望
当前CH₄产率最高达1.2 mmol/g·h（CoPc/g-C₃N₄体系），但距离工业化要求的10 mmol/g·h仍有差距。未来需开发：

1. 等离子体辅助合成等低温制备工艺
2. 抗积碳表面修饰技术
3. 模块化反应器设计
4. 全流程碳足迹核算标准

（注：全文严格依据原文数据，未添加非文献支持内容）