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Ti3C2 MXene/g-C3N4复合载体动态锚定Co0.1Ce0.1Ni0.8三金属合金实现太阳能驱动甲烷干重整高效有序能量转化
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月23日 来源:Renewable Energy 9.0
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为解决传统甲烷干重整(DRM)反应高温需求(>700°C)及能量转化效率低的问题,研究人员通过共价组装构建g-C3N4/Ti3C2 MXene复合载体,动态锚定Co0.1Ce0.1Ni0.8三金属合金(TA),实现光热耦合下71%的甲烷转化率(600°C)及显著氢产率提升。该研究提出“三界面双传输”机制,为温和条件下DRM及光热催化系统优化提供新范式。
甲烷作为主要温室气体和清洁能源载体,其高效转化对实现“双碳”目标至关重要。传统甲烷干重整(Dry Reforming of Methane, DRM)需700°C以上高温,能耗高且催化剂易烧结。太阳能驱动DRM虽能降低温度依赖,但存在光生电荷复合快、热管理困难等挑战。如何通过材料设计协同光热效应,成为突破该领域瓶颈的关键。
西安交通大学的研究团队创新性地提出“动态锚定”策略,以g-C3N4/Ti3C2 MXene异质结为载体,负载Co0.1Ce0.1Ni0.8三金属合金(Trimetallic Alloy, TA),在《Renewable Energy》发表的研究中实现了600°C下71%的甲烷转化率,较传统工艺降低100°C以上,且氢产率显著优于同类研究。
关键技术包括:1)HF蚀刻法制备Ti3C2 MXene;2)高温煅烧合成g-C3N4;3)共沉淀法构建TA@GxTiy复合催化剂;4)原位X射线衍射(XRD)追踪动态锚定过程;5)紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)评估光吸收性能。
Anchoring and diffusion of Co0.1Ce0.1Ni0.8 TA at heterogeneous interfaces
通过原位还原实验发现,TA纳米颗粒优先锚定在Ti3C2 MXene的缺陷位点,Ce元素促进Co/Ni电子重分布,形成富电子活性中心。XPS证实界面电荷转移使Ni 2p结合能降低1.2 eV,增强CH4解离能力。
Conclusion
研究揭示“三界面双传输”机制:1)g-C3N4-Ti3C2界面加速光生电子转移;2)TA-载体界面实现热电子注入;3)TA表面活性位点促进C-H键活化。该设计使表观活化能降低至43.5 kJ/mol,较传统Ni催化剂下降38%。
该工作为温和条件下DRM提供了新思路:MXene的高导电性(载流子迁移率>1000 cm2/V·s)与g-C3N4的宽光谱吸收(带隙2.7 eV)协同,实现太阳能全光谱利用。所提出的动态锚定策略可拓展至其他多相催化体系,对光热催化工业化具有指导意义。
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