废塑料瓶与铝罐升级再造氮掺杂多孔碳纳米块：高效非均相催化剂助力废水处理

本研究创新性地将废塑料瓶和铝罐转化为氮掺杂多孔碳纳米块（NPCNs），用于活化过一硫酸盐（PMS）降解磺胺嘧啶（SDZ）。NPCN-600在600°C煅烧后形成富含吡啶-N、吡咯-N和C=O官能团的多孔结构，催化效率达88.5%降解率，矿化率47.2%，并通过非自由基途径降低SDZ生物毒性，为"以废治废"的可持续水处理提供新策略。

　　

每年全球生产的600亿个PET塑料瓶和数十亿废弃铝罐，如同潜伏在生态系统中的"碳炸弹"——这些难以降解的废弃物不仅占用土地资源，其生产过程中的碳排放和处置不当造成的微塑料污染更威胁着水环境安全。与此同时，医疗和养殖业排放的磺胺类抗生素如磺胺嘧啶(SDZ)在水体中持续累积，传统处理方法难以彻底分解这类"持久性有机污染物"。面对双重环境挑战，中国某高校的研究团队独辟蹊径，将这两种看似不相干的废弃物"变废为宝"，开发出氮掺杂多孔碳纳米块(NPCNs)，成功实现"以废治废"的绿色循环模式。这项突破性成果发表在《Surfaces and Interfaces》上。

研究团队采用水热合成结合高温煅烧技术，以可乐瓶和铝罐为原料，通过N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶剂体系与盐酸处理获得前驱体，再经尿素氮掺杂和600°C热解制备NPCN-600催化剂。通过SEM、XPS等表征手段分析材料形貌和化学组成，结合电化学测试和电子顺磁共振(EPR)技术探究反应机制，并采用ECOSAR程序和种子发芽实验评估毒性变化。

研究结果

1. 催化剂合成与表征
   扫描电镜显示NPCN-600呈现不规则纳米块状结构，相比未掺杂的PCN-600棒状结构，其表面粗糙多孔。X射线光电子能谱(XPS)证实材料含有5.12 at%的氮元素，其中吡啶-N(398.6 eV)和吡咯-N(400.1 eV)占比达72.3%，这些氮物种与C=O(531.2 eV)共同构成活性位点。比表面积测试(BET)显示NPCN-600具有312 m²/g的比表面积和0.48 cm³/g的孔容积，为PMS活化提供充足反应界面。

2. 催化性能评估
   在pH=7条件下，NPCN-600/PMS体系30分钟内实现88.5%的SDZ降解效率，反应速率常数(k=0.067 min^?1)是PCN-600的3.2倍。矿化率测试(TOC)显示47.2%的SDZ被彻底分解为CO₂和H₂O。体系在2-10的pH范围和10 mg/L腐殖酸(HA)存在时仍保持80%以上效率，且Cl^?、NO₃^?等阴离子干扰下稳定性良好。

3. 反应机制解析
   淬灭实验结合EPR检测发现O₂^•?、¹O₂和•OH是主要活性物种。电化学阻抗谱(EIS)显示NPCN-600电荷转移电阻(R_ct)比PCN-600降低53%，证实氮掺杂促进电子转移。差分脉冲伏安法(DPV)证实SDZ在NPCN-600表面发生直接电子转移，主导非自由基降解路径。

4. 环境安全性验证
   ECOSAR预测显示处理后产物对水生生物急性毒性下降90%。小麦种子发芽实验证实，处理后的废水使发芽率从46%(原SDZ溶液)恢复至82%，接近空白对照组水平。

结论与展望
该研究开创性地构建了"塑料-铝罐→MOFs→氮掺杂碳材料→水处理催化剂"的全链条升级再造路径。NPCN-600中吡啶氮与羰基的协同作用，使其成为高效的PMS非均相催化剂，不仅解决SDZ污染问题，更大幅降低处理成本。研究提出的"废弃物资源化-环境修复"双赢策略，为循环经济发展提供了可推广的范式。未来通过调控热解温度与氮源比例，有望进一步优化材料性能，推动实际废水处理工程应用。