Sb2Se3太阳能电池中声子弛豫寿命与有效热导率的微观结构调控机制研究

本研究针对Sb2Se3太阳能电池吸热层热管理难题，通过位错动力学理论模型系统分析了晶界特性（声子弛豫寿命、散射、杂质密度、错配角）对晶格热导率的影响。发现增大晶粒尺寸可提升声子寿命，而高错配角和杂质浓度显著降低热导率，为通过微结构工程优化热电性能提供了新思路。

　　

随着全球对可再生能源需求的增长，Sb₂Se₃因其理想的光电特性成为太阳能电池吸热层材料的研究热点。然而，多晶薄膜中复杂的晶界结构会形成热流屏障，导致器件热稳定性下降。传统研究多聚焦于晶粒尺寸效应，却忽视了晶界错配角、局部化学组成等微观参数对热输运的调控作用。

为揭示这一科学问题，研究人员采用位错动力学与声子输运理论相结合的方法，建立了包含晶界错配角、杂质分布和间距等参数的频率依赖型声子散射模型。通过理论计算系统分析了Sb_{2Se3薄膜中微观结构对热导率的影响机制。}

主要技术方法
研究通过建立位错基动力学模型，整合了晶界错配角、杂质浓度等参数，采用玻尔兹曼输运方程计算频率依赖的声子散射率。通过第一性原理计算获取材料本征参数，结合Callaway模型预测有效热导率，系统考察了0-2 THz频段声子行为。

结果与讨论
Theory & modeling
构建的模型显示晶格热导率(κ_L)与声子弛豫时间(τ)呈正相关，其中τ受晶界散射主导。引入的错配角参数显著影响Kapitza热阻（界面热阻），当角度>15°时热阻趋于稳定。

Results & discussions

1. 声子寿命在0-2 THz频段随频率增加呈指数衰减，2 THz以上趋于稳定
2. 晶粒尺寸从100 nm增至1 μm时，声子寿命提升3倍，热导率提高58%
3. 错配角从5°增至30°使界面热阻增加4.2×10^-8 Km²W^-1
4. 杂质浓度达10²⁰ cm^-3时，热导率下降至本征值的35%

Conclusion
研究证实晶界局部化学环境对热输运的影响超过几何错配效应，提出通过控制晶界硒化处理可同步优化热电性能。该成果为设计高稳定性Sb₂Se₃太阳能电池提供了理论依据，发表于《Sustainable Materials and Technologies》。

重要意义
该研究首次量化了Sb₂Se₃中晶界化学与几何参数的协同效应，突破传统仅关注晶粒尺寸的局限。提出的微结构调控策略可实现热导率与电导率的解耦优化，对开发新型热电材料具有普适指导价值。