双层镍酸盐中关联电子结构与非常规超导电性的机制研究

南方科技大学研究团队通过STEM实验与DFT+CDMFT计算，揭示了La2.85Pr0.15Ni2O7薄膜在常压下的电子关联效应与s±波超导配对机制，解决了镍酸盐超导体中电子结构与压力效应的争议，为非常规超导材料设计提供了新范式。

　　

研究背景与意义
近年来，高压下双层镍酸盐La₃Ni₂O₇中超导电性的发现引发了凝聚态物理领域的广泛关注。这类材料因其结构与铜氧化物高温超导体相似，但电子关联强度介于传统过渡金属与强关联体系之间，成为探索非常规超导机制的理想平台。然而，高压环境限制了实验表征手段的应用，且关于其电子结构是否存在掺杂莫特绝缘体行为、氧八面体旋转如何影响能带拓扑等核心问题仍存在激烈争论。南方科技大学的研究团队另辟蹊径，通过制备常压下超导的La_2.85Pr_0.15Ni₂O₇薄膜，为破解这些难题提供了突破口。

关键技术方法
研究结合扫描透射电子显微镜（STEM）测定氧八面体旋转模式，通过X射线衍射校准晶格参数；采用DFT+U（密度泛函理论+哈伯德修正）构建紧束缚模型；基于cRPA（约束随机相位近似）计算多轨道相互作用参数；运用CDMFT（团簇动力学平均场理论）解析电子关联效应；最后通过改进的RPA（随机相位近似）方法研究超导配对对称性。

研究结果

1. 实验结构分析
STEM显示薄膜中氧八面体呈现高对称性a⁰a⁰a⁰旋转模式（图1），与高压体材料的a^-a^-c⁰模式显著不同。原子柱强度分布证实氧原子位置无分裂（图1e），表明外延应变抑制了氧八面体旋转，导致Ni-O轨道重叠重构。

2. 第一性原理计算
DFT+U显示薄膜中Ni-d_z²与d_x²-y²轨道能级分裂（ΔE=0.519 eV）比高压体材料增强40%，而层间z轨道 hopping（t_⊥^z=-0.439 eV）减弱30%（表2）。这导致γ空穴口袋（M点）与δ电子口袋（Γ点）在费米面共存（图2c-d），但DFT+U结果与ARPES数据存在显著偏差。

3. CDMFT研究
当U≥3.6 eV时，z_±轨道有效能级分裂加剧（图3a），z₊轨道向低能移动而z_-轨道向高能移动。准粒子权重分析显示z轨道（Z~0.2）比x轨道（Z~0.5-0.7）关联性更强（图3b）。ARPES观测到的γ口袋尺寸缩小、δ口袋消失等现象（图3k-l）被完美重现，表明体系处于中等关联区域。

4. 配对机制
改进的RPA计算表明，自旋涨落主导的s^±波配对是主导对称性（图4b）。最强配对发生在层间d_z²轨道之间（图4d），与连接β带和γ带的嵌套矢量Q₁一致（图4a,c）。

结论与展望
该研究首次在常压镍酸盐薄膜中建立了"结构畸变-电子关联-超导对称性"的完整关联图谱。发现应变诱导的高对称性结构可增强轨道选择性关联效应，而中等关联强度（U~3.6 eV）是解释ARPES数据的关键。提出的s^±波配对机制为理解镍酸盐与铁基超导体的相似性提供了新视角。DFT+cRPA+CDMFT方法学框架有望推广至其他中等关联体系，推动超导材料的理性设计。值得关注的是，尽管薄膜中层间耦合较弱，其T_c仍与高压体材料相当，暗示电子关联而非单纯几何因素在超导中起决定性作用。未来需进一步探索氧化学计量、应力调控等对超导相的影响。