氮硫共掺杂碳纳米片的空位与缺陷工程：从废弃物增值到膜电容去离子高效脱盐

本研究针对膜电容去离子（MCDI）电极材料效率低下的问题，通过共热解废弃反渗透膜（EROM）与有机钾盐（PIPES-K2），开发了具有分级孔隙和边缘N/S缺陷的碳电极NS-EROMC3，其盐吸附容量（SAC）达32.76 mg g?1，循环稳定性优异（60次循环后容量损失<20%）。该工作为废弃物资源化与高性能脱盐技术提供了新思路。

　　

土壤盐渍化是干旱半干旱地区农业可持续发展的重大威胁，而传统排水处理技术（如蒸发池、冷冻脱盐）存在能耗高、气候依赖性强的缺陷。膜电容去离子（Membrane Capacitive Deionization, MCDI）因其高效、环保和操作简便的特点成为新兴水处理技术，但其性能受限于电极材料。碳基材料虽具有高比表面积和可调孔隙结构，但如何进一步提升离子吸附与传输效率仍是挑战。

针对这一问题，重庆大学的研究团队创新性地利用废弃反渗透膜（EROM）与有机钾盐PIPES-K₂共热解，制备了氮硫共掺杂碳纳米片（NS-EROMC3），相关成果发表于《Desalination》。研究通过调控PIPES-K₂与EROM比例（3:1），实现了32.76 mg g^?1的盐吸附容量（SAC），并揭示了分级孔隙与边缘缺陷（吡咯-N/吡啶-N/噻吩-S）的协同作用机制。

关键技术方法
研究采用熔融盐活化策略，结合扫描电镜（SEM）、拉曼光谱和密度泛函理论（DFT）计算，分析了材料形貌、化学组成及吸附机制。通过原位拉曼监测电极动态变化，验证了碳空位与N/S缺陷对Na⁺/Cl^?的吸附增强作用。

研究结果

材料表征
SEM显示PIPES-K₂掺杂导致材料收缩为鱼鳞状结构，并形成蠕虫状微/介孔（图1c-f）。X射线光电子能谱（XPS）证实NS-EROMC3中吡咯-N（45.1%）、吡啶-N（32.4%）和噻吩-S（67.8%）占比最高，与DFT计算的吸附能趋势一致。

脱盐性能
NS-EROMC3在500 mg L^?1 NaCl溶液中SAC达32.76 mg g^?1，60次循环后容量损失<20%。其对盐碱土壤排水的适应性测试表明，Ca²⁺/Mg²⁺去除率>85%，凸显实际应用潜力。

DFT机制解析
碳空位与边缘N/S缺陷通过电荷重分布增强Na⁺/Cl^?吸附，其中吡啶-N对Na⁺的吸附能（?3.21 eV）显著高于石墨氮（?1.89 eV）。

结论与意义
该研究建立了EROM废弃物增值与高性能MCDI电极生产的绿色路径，阐明了原子级缺陷调控对离子吸附的促进作用，为复杂水质脱盐提供了新方案。技术可扩展至其他碳前体，推动可持续水处理技术的发展。