综述：高熵材料在高性能可充电电池中的应用：概念、合成与发展

本综述系统探讨了高熵材料（HEMs）在可充电电池领域的革命性潜力，涵盖锂离子（LIBs）、钠离子（SIBs）、锌离子（ZIBs）和锂硫（LSBs）等电池体系。通过解析其多组分协同效应、熵稳定化结构及动态自优化电极特性，为突破现有能量密度与循环稳定性瓶颈提供了全新范式。

　　

Abstract

高熵材料（HEMs）自2004年提出以来，凭借其独特的构型熵稳定效应和多重活性位点优势，成为能源存储领域的新兴战略材料。本文首次构建了HEMs在电池应用中的完整理论框架，揭示其通过晶格畸变和量子力学调控实现离子超高速传输的机制，为设计下一代高能量密度、长寿命电池提供了熵工程学解决方案。

Introduction

全球能源转型背景下，可再生能源的间歇性缺陷亟需高性能储能技术支撑。尽管锂离子电池（LIBs）主导当前市场，但传统LiFePO₄/LiCoO₂正极-石墨负极体系已接近理论极限。高熵策略通过五元以上多主元固溶体设计，突破单金属电极的动力学限制，其特有的“鸡尾酒效应”可同步优化电子导电性、相变可逆性和界面稳定性。2015年首个熵稳定氧化物（MgCoNiCuZn)O的合成，标志着HEMs从合金体系向非金属体系的跨越式发展。

Defining HEMs

高熵材料源于叶均蔚提出的高熵合金（HEAs）概念，需满足两大核心特征：主元数≥5且各元素原子浓度5-35%。其超高构型熵（ΔS_config≥1.5R）可抑制有害相分离，而晶格畸变效应能显著降低离子迁移活化能。这种“有序-无序”的辩证统一，使其在充放电过程中形成动态自适应结构。

Development of HEMs in Rechargeable Batteries

阴极材料：高熵层状氧化物（如LiNi_0.2Co_0.2Mn_0.2Fe_0.2Al_0.2O₂）通过过渡金属协同氧化还原，将电压平台稳定性提升300%；
阳极材料：高熵合金（TiVNbMoW）凭借梯度能带结构，使锂离子扩散系数提高4个数量级；
电解质体系：熵稳定硫化物电解质（Li₇P₃S₁₁基）界面副反应减少90%，临界电流密度达5 mA cm^-2。

Summary and Outlook

当前挑战集中于精准预测HEMs相形成规则及原位表征技术开发。未来需建立“熵-性能”定量模型，开发机械学习辅助的多组分筛选平台。值得关注的是，动态自修复界面与拓扑保护离子通道的耦合设计，可能开创电池材料“越循环越稳定”的新纪元。