热介导原位修复与封装策略构建高性能钙钛矿太阳能电池：单分子动态解离与聚合的协同机制

针对钙钛矿太阳能电池（PSCs）中残留PbI2和水分敏感性问题，研究人员通过引入哌嗪硫辛酸盐（TAPPZ）添加剂，开发了一种热介导原位修复与封装策略。该策略通过TAPPZ的动态解离与聚合，实现了晶粒融合（>2000 nm）、PbI2残留量降低及原位疏水封装，最终获得效率达25.65%且稳定性优异的PSCs（2000 h效率保持率>90%），为商业化应用提供了新思路。

　　

钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells, PSCs）因其高效率（>26%）和低成本成为光伏领域的研究热点，但残留的铅碘化物（PbI₂）和水分敏感性严重制约其商业化进程。PbI₂在光照下会分解为金属铅（Pb⁰）和碘（I₂），形成非辐射复合中心并加速钙钛矿降解。尽管已有微纳工程、添加剂工程等策略用于调控PbI₂残留，但兼具PbI₂修复与水分阻隔功能的单分子添加剂仍鲜有报道。

大连理工大学的研究团队设计了一种多功能分子哌嗪硫辛酸盐（TAPPZ），通过热介导的原位修复与封装策略，实现了高性能PSCs的制备。研究发现，TAPPZ在钙钛矿退火过程中解离出哌嗪（PPZ）促进晶粒融合（>2000 nm），其羧酸和胺盐基团协同钝化并转化PbI₂，显著降低残留量；同时，TAPPZ通过熔融聚合形成原位疏水封装层，提升器件耐水性。最终器件效率达25.65%，在20–30°C、20%–30%相对湿度下运行2000小时后仍保持90%以上初始效率。

研究主要采用核磁共振（¹H NMR）和红外光谱（IR）表征TAPPZ合成，通过扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射（XRD）分析薄膜形貌与结晶性，结合电化学阻抗谱（EIS）和稳态荧光（PL）评估缺陷钝化效果，并利用水接触角测试验证封装疏水性。

Results and discussion

1. TAPPZ合成与作用机制：核磁与红外证实TAPPZ成功合成，其解离的PPZ促进晶粒融合，未解离部分通过胺盐与PbI₂反应减少残留。
2. 结晶调控与缺陷钝化：TAPPZ与PbI₂强配位优化结晶动力学，羧酸基团钝化未配位Pb，降低非辐射复合。
3. 原位封装与稳定性：TAPPZ热交联形成疏水聚合物网络，水接触角提升至90°以上，器件在湿热环境下稳定性显著增强。

Conclusions
该研究通过单分子多功能设计，同步解决了PbI₂残留与水分敏感性问题，为PSCs商业化提供了新策略。TAPPZ的热介导解离-聚合机制不仅提升器件效率（25.65%），更通过原位封装实现长效稳定性，对推动光伏技术发展具有重要意义。论文发表于《Journal of Energy Chemistry》，通讯作者为张树芬教授。