局域熔盐策略构建少层MoSe2@C复合材料及其高效钾离子存储性能研究

针对MoSe2作为钾离子电池(PIBs)负极材料时存在的导电性差、层间堆叠等问题，研究人员通过局域熔盐策略合成≤3层的少层MoSe2@C复合材料。该材料展现出413 mAh g?1的高倍率容量和2000次循环仅0.0074%的衰减率，组装的钾离子混合电容器(PIHCs)能量密度达145 Wh kg?1，为二维材料制备及储能应用提供新思路。

　　

随着全球对大规模储能系统需求的激增，钾基储能技术因其成本优势成为研究热点。然而，传统石墨负极存在容量低（理论容量仅272 mAh g^?1）、层间距窄（0.34 nm）等瓶颈，难以满足高能量密度需求。二硒化钼(MoSe₂)凭借其窄带隙（1.1 eV）、大层间距（0.646 nm）和高理论容量（422 mAh g^?1）被视为理想替代材料，但本征导电性差、充放电过程中体积膨胀严重等问题制约其实际应用。针对这一挑战，聊城大学的研究团队在《Journal of Energy Storage》发表研究，创新性地提出局域熔盐策略，成功制备出≤3层的少层MoSe₂@C复合材料。

研究采用熔融碱金属离子（KCl体系）作为间隔剂，通过其液相反应环境迫使MoSe₂层间膨胀，同时引入碳基质实现物理隔离。关键技术包括：1）利用PVP（聚乙烯吡咯烷酮）包覆KCl晶体构建有机/无机杂化前驱体；2）在600℃氮气氛围中实现MoSe₂的原位生长；3）通过调控KCl用量（10-300 g）优化材料层数。

结果与讨论

1. 材料合成与表征：TEM显示MoSe₂层数≤3层，层间距扩大至0.98 nm；XRD证实碳成功插入层间。Raman光谱中E¹_2g和A_1g峰间距缩小至18.3 cm^?1，证明层数减少。
2. 电化学性能：作为PIBs负极，在0.1 A g^?1下展现413 mAh g^?1的可逆容量，2 A g^?1下循环2000次容量保持率高达85%。GITT测试显示K⁺扩散系数提升2个数量级。
3. 机理分析：原位XRD证实充放电过程中层间距变化率仅4.7%，远低于块体MoSe₂（12.3%）。DFT计算表明碳插层使K⁺吸附能降低至-2.31 eV。

结论与意义
该研究通过局域熔盐策略实现少层MoSe₂的可控制备，其创新性体现在：1）熔盐离子与碳的协同作用突破传统剥离法的规模化瓶颈；2）构建的"碳桥接"结构有效抑制体积膨胀；3）为PIHCs提供能量/功率密度双高的负极解决方案。组装的MoSe₂@C-200//AC器件在498 W kg^?1功率密度下实现145 Wh kg^?1的能量密度，且万次循环后容量保持率达80.5%，这一成果为二维材料在储能领域的应用开辟了新途径。