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PET与APP共衍生P/N掺杂多孔碳纳米块体高效降解磺胺嘧啶的机制研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年06月25日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.4
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为解决废塑料回收难题及水体抗生素污染问题,研究人员通过一锅法热解聚乙烯 terephthalate(PET)和 ammonium polyphosphate(APP)制备P/N共掺杂多孔碳纳米块体(PN/PCNs),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解磺胺嘧啶(SDZ)。PN/PCN-550展现出91.95%降解效率及71.1%矿化率,ROS(O2•?、1O2、•OH)为主要活性物种,为废塑料高值化及水处理提供新策略。
随着全球塑料污染问题日益严峻,如何实现废塑料的高值化利用成为环境科学领域的重要课题。聚乙烯 terephthalate(PET)作为最常见的塑料之一,其不可降解性导致严重的生态负担。与此同时,水体中抗生素残留引发的环境风险也备受关注,磺胺嘧啶(sulfadiazine, SDZ)等磺胺类药物因其持久性和生物累积性,传统处理方法难以有效去除。
针对这两大挑战,某大学的研究团队创新性地将废塑料转化与高级氧化技术相结合,通过一锅法热解PET和ammonium polyphosphate(APP),成功制备出磷/氮共掺杂多孔碳纳米块体(P/N-doped porous carbon nanobulks, PN/PCNs),用于活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate, PMS)高效降解SDZ。该研究发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》,为废塑料资源化和水污染治理提供了双重解决方案。
研究团队采用扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)等技术表征材料特性,通过降解实验、猝灭实验和电子顺磁共振(EPR)分析反应机制。系统考察了温度、pH值、无机阴离子等因素对降解效率的影响,并评估了实际水体中的应用效果。
材料表征
SEM显示PN/PCN-550具有粗糙表面的块体结构,XPS证实其富含C=O、P-N和P-C键。比表面积和孔径分析表明550℃热解产物具有最优孔隙结构,为PMS活化提供充足活性位点。
降解性能
PN/PCN-550在30分钟内实现91.95%的SDZ降解率,矿化率达71.1%。对比实验显示其性能显著优于单一掺杂材料,证实P/N共掺杂的协同效应。体系在pH 3-9范围内保持高效,且对Cl-、NO3-等阴离子具有强抗干扰能力。
机制解析
EPR和猝灭实验证实O2•?、1O2和•OH是主要活性氧物种(ROS),而SO4•?贡献较小。P/N掺杂不仅增强电子转移能力,还促进C=O基团与P/N位点的协同作用,优化PMS活化路径。
实际应用
在河水、湖水等真实水体中,PN/PCN-550仍保持80%以上的降解效率。五次循环实验后活性仅下降9.3%,显示良好稳定性。
该研究首次将废PET转化为高效PMS活化催化剂,阐明了P/N共掺杂碳材料的构效关系。其意义在于:1)开创废塑料"升级回收"新途径;2)为抗生素降解提供低成本催化剂;3)揭示非金属催化中P/N-C键的关键作用。liu xiang和Jiang Zhao等作者指出,该方法可扩展至其他废塑料处理,为环境修复与资源循环提供普适性策略。
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